Quasi-phase-matching (QPM) for nonlinear wavelength conversion has advantages over the conventional phase-matching using birefringence since QPM can not only utilize the largest component of the second-order nonlinear susceptibility tensor but also can circumvent walk-off effect. Therefore, the QPM provides an effective way of wavelength conversion. A QPM structure can be realized by fabrication of periodic domain inversion in ferroelectric nonlinear optical crystals, such as $LiNbO_3$(LN), $KTiOPO_4$(KTP), and $RbTiOAsO_4$(RTA). Although LN has a large effective nonlinear optical coefficient, it has to be used at elevated temperatures because of photorefractive effect at room temperature. KTP and RTA are free of photorefractive effect. However, since KTP has a large electrical conductivity along the polar axis, electrical poling for domain inversion should be done at low temperature or with $K^+$ ion replaced by $Rb^+$ ion to reduce the conductivity. RTA is similar in structural and nonlinear optical properties to KTP, but has an electric conductivity two orders of magnitude smaller than that of KTP along the polar axis. RTA is, therefore, considered as a promising material for QPM applications.
However, in many applications that require low laser power, such as optical communication, optical switch, and optical modulator, LN is the most suitable ferroelectric nonlinear optical crystal because it is relatively easy to fabricate the periodically poled structures. Among many successful technologies for laser modulators utilizing acousto-optic and electro-optic effects, modulators based on Bragg diffraction in periodically poled LN (PPLN) has attracted attention most because of lower drive voltage, faster response time, and higher efficiency than those of conventional devices. However, previous works showed that the extinction ratio was low because of presence of the internal field that remained in domain inverted region, which gives rise to the index grating in PPLN. A PPLN was fabricated with a period of 10micrometer and a 0.5 duty ratio by applying a pulse with a pulse-width of 360ms and a field of 21.0kV/mm. The sample was consequently then annealed at 350℃ for 12 hours to relax the internal field parallel to the polarization direction in domain inverted region. Consequently the extinction ratio of 176:1 was obtained, which is ten times the value reported by others.
RTA crystals were grown using the high temperature solution growth method. The as-grown RTA crystal showed bulk optical inhomogeneity, which made periodic poling not possible, which hinders wide applications. Stress-strain curve measurements and light deflection measurements show clearly that RTA is ferroelastic at room temperature. Thermal contraction measurements indicate that the ferroelastic to paraelastic phase transition temperature is 110.7℃. The ferroelastic domains have a highly periodic structure that exactly coincides with the 180℃ ferroelectric domains, which provides natural domain inverted ferroelectric structures for QPM. An efficient QPM second harmonic generation at 419nm with effective second-order nonlinear coefficient of 3.13pm/V was achieved using the ferroelastically induced domain inverted structure.
To fabricate periodically poled QPM structures, it is essential to have a single domain RTA crystals, which was obtained by introducing controlled cooling program from the growth temperature to room temperature. The polarization hysteresis loop of a c-cut single domain RTA was found to be asymmetric with respect to applied electric field, which indicates the presence of an internal field of 1.9kV/mm in the direction of the original polarization. After the polarization was reversed by applying electric field, the reversed polarization returned to the original polarization due to the internal field when the applied field was switched off. This backswitching certainly causes an adverse effect to the periodic poling of RTA. The periodic poling was done at room temperature by applying five electric field pulses 500ms pulse-width and 4.65kV/mm field intensity along the c-axis of the c-cut RTA sample. In order to prevent the backswitching after the poling, the sample was annealed at 150℃ for 2 hours while applying a constant electric field of 2.5kV/mm to relax the internal field. The instability of periodically poled structures may be caused by non-uniform charge distribution on +c face. Therefore, a stable PPRTA structure was obtained by grinding a thickness of 100 μm of the +c face. PPRTA of 0.8mm thickness with periods of 5.0 μm, 8.4 μm, and 42.0 μm were fabricated which can be utilized for second harmonic generation and optical parametric generation for producing 457nm, 532nm, and 2.05∼2.21 μm.
레이저의 파장 변환을 위한 준위상 정합 방법은 복굴절을 이용한 위상 정합 방법에 비해 결정의 가장 큰 이차 비선형 광학 계수를 이용할 수 있고, 빔 벗어남 효과가 없는 두 가지의 장점이 있다. 그렇게 때문에, 준위상 정합은 레이저의 효율적 파장 변환을 위한 최선의 선택이 된다. 준위상 정합 구조는 $LiNbO_3$ (LN), $KTiOPO_4$ (KTP), $RbTiOAsO_4$ (RTA) 등과 같은 비선형 강유전 결정으로 구현 가능하다. LN은 세계적으로 가장 많이 연구되고 있는 비선형 강유전체 결정으로, 이차 비선형 광학 계수 값이 크지만, 상온에서 광굴절 효과가 있기 때문에 온도를 높여 파장 변환을 구현해야 하는 단점이 있다. KTP와 RTA는 상온에서 광굴절이 없어서 고출력 레이저용으로 적절하다. 그러나, KTP의 경우 상온에서 자발 분극 방향으로 전기 전도도가 커서 온도를 170K로 낮추거나, 결정 표면의 K+ 이온을 Rb+ 이온으로 바꾸어 주어 전기 전도도를 작게 하여 분극 반전 실험을 해야 하는 단점이 있다. RTA는 KTP 계열의 결정으로 KTP와 구조적, 물리적 성질이 비슷하나, 전기 전도도가 100배 가량 작아서 상온에서 분극 반전이 용이한 장점이 있다. 그러므로, RTA는 준위상 정합 소자로 응용하기 가장 적절한 결정이다. LN 결정은 다른 강유전체 결정에 비해 주기적 분극 반전 구조를 얻기가 쉬워 광통신, 광 스위치, 광 변조 등과 같은 낮은 세기의 레이저를 이용하는 응용 분야에는 가장 적합하다. 광 변조를 하기 위한 다른 많은 방법에 비해 주기적으로 분극 반전된 LN (periodically poled LN: PPLN) 을 이용한 Bragg 광 변조기는 낮은 구동 전압, 빠른 반응 시간, 큰 효율을 갖는 것이 장점이 된다. 그러나, 기존의 논문에서 낮은 광 소멸성을 보이는 것이 주된 단점으로 지적되었다. 그 이유는 PPLN의 분극 반전된 영역에서 이완되지 않는 내부 전기장이 인접한 서로 다른 두 구역 사이의 굴절률 차이를 주기 때문이다. 본 연구에서는 21kV/mm를 360ms 가하여 10마이크로미터의 주기와 0.5의 duty ratio를 갖는 PPLN을 제작하였으며, 제작한 PPLN을 360도에서 12시간 열처리를 해 주어 분극 반전된 영역에서의 내부 전기장을 완전히 이완시켰다. 그 결과 176:1의 높은 광 소멸성을 갖는 PPLN Bragg 소자를 제작할 수 있었으며, 이 결과는 기존의 결과에 비해 10배 이상으로 월등히 높은 값이다. RTA 단결정은 본 실험실에서 flux growth 방법으로 성장되었다. 성장된 RTA는 상온에서 다구역 구조를 가지고 있는 것이 관찰되었는데, 이 다구역 구조로 인해 주기적 분극 반전이 불가능하였다. 그래서, 먼저 이 다구역 구조의 물리적 특성을 파악하였다. 이 RTA의 다구역 구조는 stress-strain 이력 현상과, light deflection을 일으키는 강탄성 성질을 가진다는 것을 처음으로 보고하였다. 또한 열수축 실험 결과로 강탄성-상탄성 상전이 온도는 110.7도로 얻어졌다. RTA의 다구역 구조는 흥미롭게도 매우 주기적인 모양을 하고 있는데, RTA는 압전 계수가 높아 강탄성 다구역 구조는 강유전 다구역 구조와 일치하는 결과를 보였다. 이런 주기적인 다구역 구조를 이용하여 419nm의 효율적인 준위상 정합 이차 조화파를 얻을 수 있었으며, 그 때의 유효 이차 비선형 광학 계수는 3.13pm/V였다. RTA 결정을 이용하여 주기적 분극 반전을 하기 위해서는 단일 구역의 RTA를 얻어야만 한다. 그래서, 결정 성장 직후 온도 프로그램을 조절하여 strain을 이완시켜 다구역 구조를 단일 구역 구조로 만드는 데 성공하였다. 단일 구역의 RTA의 전기이력곡선을 측정한 결과 전기장에 대해 비대칭적인 이력곡선을 얻을 수 있었는데, 이는 RTA가 1.9kV/mm의 내부 전기장을 가지고 있기 때문으로 드러났다. 이 내부 전기장은 분극 반전된 부분이 다시 제자리로 되돌아오는 역스위칭 현상을 일으키는 원인이 된다. 이 역스위칭 현상을 억제하기 위해 150도에서 2시간동안 내부 전기장을 완전히 이완시킬 수 있었다. 상온에서 4.65kV/mm, 0.5초 폭을 갖는 펄스를 다섯번 가해 주기적 분극 반전을 유도하였다. 주기적 분극 반전을 마친 RTA는 시간이 지남에 따라 분극 반전이 안 된 영역까지 완전히 분극 반전되는 결과를 보였는데, 이는 주기적 분극 반전 과정에서 결정의 +c 표면에 Al3+ 이온이 diffusion되어 발생한 결과라고 생각되며, 주기적 분극 반전 직후 +c 표면을 0.1mm 정도 갈아내어 안정적인 분극 반전 구조를 얻을 수 있었다. 분극 반전 결과 42마이크로미터, 8.4마이크로미터, 5.0마이크로미터의 주기의 분극 반전 구조를 갖는 RTA를 얻었으며, 각각 준위상 정합에 응용할 경우. 0.5~2.21㎛, 532nm, 457nm의 레이저 파장을 구현할 수 있는 소자에 해당된다.