A special class of ferromagnets known as half-metallic ferromagnets (HMF) has attracted in the field of spintronics. Half-metallic ferromagnets have an energy gap in the minority spin band at the Fermi level, and this leads to the conduction electrons in HMF to be entirely of one spin; 100% spin polarized. This feature is remarkably important when utilizing spin-polarized transport in spintronics devices such as magnetic field sensor, MRAM, and others. By far only $La_{1-x}Sr_xMnO_3$ and $CrO_2$ has shown above 90% spin polarization in the experiments among the half-metallic behavioral materials to be predicted. However, the high spin polarized state of these materials can only be maintained in the cryogenic temperature owing to their low Curie temperature. Thus, there is much need for the search of HMF with high Curie temperature.
Sound candidate materials for HMF have been known as Heusler alloys. Based on the band calculations, Ishida et al. have proposed that the compounds of $Co_2MnZ$ type, where Z stands for Si and Ge, are also HMF. Especially, the Heusler alloy, $Co_2MnGe$ could be a promising material because it is predicted to have a large energy gap in the minority band of ~0.312 eV, and shows the high Curie temperature among Heusler alloys.
In this thesis, magnetic and structural properties of $Co_2MnGe$ thin film and Tunneling magnetoresistance(TMR) of the Magnetic Tunneling Junction(MTJ) using $Co_2MnGe$ as bottom electrode were studied to search for possibility of using this material.
When thermally oxidized Si substrates were used, $Co_2MnGe$ was deposited on pre-heated substrates. When normal composition of $Co_2MnGe$ target was used, thin film composition was $Co_{2.4}Mn_{1.02}Ge_{0.58}$. We have adjusted Mn and Ge contents and $Co_{2.11}Mn_{1.04}Ge_{0.85}$ film could be obtained. Ms of the $Co_{2.4}Mn_{1.02}Ge_{0.58}$film reached theoretical value of 979 emu/cc when the substrate temperature was 390℃~420℃ then decreased with farther increase of the substrate temperature. A similar behavior of Ms was observed in the $Co_{2.11}Mn_{1.04}Ge_{0.85}$ but the maximum Ms was lower than the theoretical value.
X-ray diffraction study of $Co_2MnGe$ showed B2 structure up to 420℃ substrate temperature. However electron diffraction patterns of $Co_2MnGe$ film deposited above 390℃ showed (111) and (311) diffraction ring indicating formation of $L2_1$ structure. TEM ring patterns suggest that there are one or two more phases exist in the films besides $L2_1$ phase although the amount might be small.
As surface roughness increases rapidly with increasing the substrate temperature, we made the MTJ cell of $20*20 μm^2$ by photolithographic method with the two different composition films deposited at 390℃. The structure was $Co_2MnGe(1000 Å)$ / $Al_2O_3(Al 18 Å)$ / CoFe(40 Å) / IrMn(250 Å) / Ru(600 Å). The $Co_{2.4}Mn_{1.02}Ge_{0.58}$ film showed maximum TMR of 16.7% at room temperature after 230℃ annealing and the $Co_{2.11}Mn_{1.04}Ge_{0.85}$ film showed a maximum TMR of 8.4% after 160℃ annealing.
In order to improve the surface roughness problem, fresh MgO or Cr target of 200Å was deposited on $SiO_2$ or MgO(100) single crystal substrate. By this process substrate roughness was greatly improved. On these substrates, $Co_{2.11}Mn_{1.04}Ge_{0.85}$ films were deposited at room temperature and $L2_1$ structure was obtained by post-annealing. It was found that after 350℃ annealing the RMS value of the surface roughness was 6.0Å range and Ms value was in the range of 800 to 930 emu/cc depending on the substrate materials. The maximum TMR ratio of 11.8% was obtained at room temperature which is higher than the previous case.
A higher TMR was not observed yet. The reason of the lower TMR may be due to atomic disorder such as antisite formation, surface roughness and Mn diffusion. It was not clear which factor is a more dominant. Further studies are needed to elucidate the reasons of lower TMR in this system.
최근 Fermi level (EF)에서 한쪽 방향의 spin만을 갖는 half-metallic ferromagnets (HMFs)에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 이는 100% spin polarization을 가지므로 magnetic tunnel junctions (MTJs)는 굉장히 큰 tunnel magnetoresistance (TMR) 값을 보일 것으로 예상되기 때문이다. 이 중에서도 Heusler alloy가 de Groot 이후 많은 연구자들에 의해 half-metallicity를 나타낸다는 것이 simulation에 의해 알려지면서spintronics 용 전극 물질로 각광받기 시작했다. 본 연구에서 사용된 $Co_2MnGe$ 는 $Co_2MnSi$, $Co_2(Cr,Fe)Al$ 등과 함께 HMF로 알려져 있고 큰 magnetic moment (～5.0μB)와 높은 TC (905 K)를 가져 spintronic용 전극 물질로 매우 유리하다. 본 연구에서는 $Co_2MnGe$ 박막의 구조 및 자기적 특성을 분석하고 전극물질로서의 가능성에 대해 연구하였다. Thermally oxidized 된 Si 기판을 가열한 후 $Co_2MnGe$ 박막을 증착하였다. $Co_2MnGe$ 조성의 타겟을 사용하였고 증착된 박막의 조성은 분석 결과 $Co_{2.4}Mn_{1.02}Ge_{0.58}$ 를 나타 내었다. Mn 과 Ge 의 함량을 조절하여 $Co_{2.11}Mn_{1.04}Ge_{0.85}$ 의 조성의 박막을 얻을 수 있었다. $Co_{2.4}Mn_{1.02}Ge_{0.58}$ 박막의 포화 자화값은 979 emu/cc를 나타내었고 기판 온도가 390℃~420℃ 구간에서는 온도가 증가함에 따라 포화 자화 값이 감소하였다. $Co_{2.11}Mn_{1.04}Ge_{0.85}$ 의 경우에도 비슷한 자기적 거동을 보였으나 가장 큰 포화 자화 값은 이론값 보다 낮았다. X-ray diffraction 결과 $Co_2MnGe$ 박막은 390℃ 이상의 온도에서 B2 구조를 나타내었다. 그러나 390℃ 이상의 기판 온도에서 증착된 $Co_2MnGe$ 박막의 TEM ring pattern 에서 (111) 과 (311) diffraction ring 이 보였고 이는 $L2_1$ 구조를 갖음을 의미한다. 또한 TEM ring patterns 에서 그 양은 많지 않으나 하나 또는 그 이상의 다른 상이 존재 함을 알 수 있었다. l 기판 온도가 증가함에 따라 표면 거칠기는 점차 증가하였다. Photolithographic 방법으로 $20*20 μm^2$ 크기의 MTJ cell을 390℃ 의 기판온도에서 두가지 조성에 대해 만들었다. 그 구조는 $Co_2MnGe(1000 Å)$ / $Al_2O_3$ (Al 18 Å) / CoFe(40 Å) / IrMn(250 Å) / Ru(600 Å) 이다. $Co_{2.4}Mn_{1.02}Ge_{0.58}$ 막은 최고 16.7% 상온 TMR ratio를 230℃ 후 열처리 온도에서 보였으며 $Co_{2.11}Mn_{1.04}Ge_{0.85}$ 막의 경우는 160℃후 열처리 온도에서 최고 8.4% 의 TMR 을 나타내었다. 표면 거칠기를 줄이기 위하여 MgO 또는 Cr 타겟을 이용하여 $SiO_2$ 와 MgO(100) 단결정 위에 증착하였다. 이러한 과정을 거침으로써 표면 거칠기가 상당히 향상되었음을 확인 할 수 있었다. $Co_{2.11}Mn_{1.04}Ge_{0.85}$ 막을 기판위에 증착 한 후 열처리를 하여 $L2_1$ 구조를 얻을 수 있었으며 350℃ 후 열처리 한 경우 RMS 값이 약 6.0Å 정도를 나타내었다. 포화 자화 값은 800 에서 930 emu/cc 정도로 변화 하였다. 최고 11.8% 상온 TMR ratio를 얻었으며 이는 앞의 경우보다 향상된 값이다. 높은 TMR 는 아직 얻지 못하였다. 그 이유로는 antisite 생성과 같은 원자간의 disorder 와 표면 거칠기 그리고 Mn diffusion이라고 생각된다. 이중 어떠한 요소가 크게 작용하는지는 명확하지 않아 왜 기대만큼의 높은 TMR 값을 얻지 못하는 지에 대한 계속적인 연구가 필요하다.
