It requires estimating difficult-to-measure (DTM) radionuclides, especially PDTM (particularly DTM) radionuclides such as I-129 and Tc-99, in the waste package generated from nuclear power plants (NPPs) prior to shipment to disposal facility. These radionuclides are critical nuclides for the disposal of low and intermediate level waste because they dominate radiation dose through ground water. Therefore, their activities in each waste package should be accurately identified prior to disposal. However, their activities cannot be analyzed by routine measurement techniques used in NPPs because these PDTM radionuclides are non-gamma emitters. Therefore, instead of direct measurement, scaling factor method is typically used to estimate the quantity of the PDTM radionuclides in the waste package. The scaling factor is empirically derived ratio or correlation between a reference gamma emitting radionuclide, which can be easily measured at NPPs, and the non-gamma emitting radionuclide. The scaling factor is typically derived from a set of waste samples analyzed at commercial laboratories for both gamma and DTM radionuclides. However, in general, the concentrations of PDTM radionuclides in low-level waste are too low to be detected by the conventional measurement techniques i.e., photon counting method. When the lower limit of detection rather than the actually analyzed concentration is used for scaling factor, the determination of the scaling factor value is difficult but also the value generally involves a large uncertainty. In addition, the activity of radionuclide in radioactive wastes can be highly overestimated. Therefore, theoretical approaches have been proposed as a means of estimating activity or scaling factor for PDTM radionuclides, especially $^129I$. Also, evaluations of the $^129I$ inventory are generally based on the release of related fission products from the source term such as defective fuel and tramp uranium. However, in these approaches, the ratio of the release rate of $^129I$ and $^137Cs$ from fuel matrix was considered as a constant scaling factor of purification resin. Moreover, the source term ratio of $^129I$/$^137Cs$ is used for all types of wastes, irrespective of the running conditions of the reactor. Moreover, these methods have some misinterpretation of release mechanisms and relative contribution of each release mechanism and fuel source.
Thus, further consideration was given to the differences in the behaviors of PDTM radionuclides and their Key radionuclide such as $^99Tc$, $^129I$ and $^137Cs$ in primary coolant and CVCS resin and to the ways these differences affect the corresponding scaling factors. For a PWR, mathematical models have been developed and applied to describe the activities of $^99Tc$, $^129I$ and $^137Cs$ in the primary coolant and the resin of the chemical and volume control system (CVCS) during the power is constantly maintained. The models, which can account for the source releases from defective fuel rod(s) and tramp uranium, rely on the contribution of the CVCS resin and the boron recovery system as a removal process and differences in the behavior of each nuclide. The current models were verified by using of the measured coolant activities of $^137Cs$, and the resultant scaling factors reasonably agree well with the results of the test resin of the coolant and the actual resins from PWRs of foreign countries.
원자력 발전소에서 발생하는 중저준위 방사성폐기물은 현재뿐만 아니라 미래의 인간과 환경을 보호하기 위해서 방사성폐기물 처분장에 영구 처분하게 된다. 이러한 방사성폐기물은 물리적, 화학적 특성뿐만 아니라 폐기물 내에 존재하는 규명 대상 핵종들에 대한 농도 및 방사능 정보가 규명되어야 할 뿐만 아니라 설정된 농도 제한치를 만족해야만 최종 처분이 가능하다. 하지만, 폐기물 포장물 내 규명 대상 핵종을 평가하고자 할 경우, 감마 방출 핵종이 아닌 베타 및 알파 방출 핵종은 포장물의 파괴 없이는 직접 측정이 어려울 뿐만 아니라 많은 분석 비용이 소요되어 척도인자 방법과 같은 간접적인 평가 방법을 적용해야만 한다. 척도인자 방법은 베타나 알파 방출 핵종과 같이 측정이 어려운 방사성 핵종(DTM: Difficult-to-measure 핵종)의 농도와 감마 방출 핵종과 같이 측정이 용이한 핵종(Key 핵종)간의 농도 상관관계(척도인자)을 도출한 후, Key 핵종의 방사능 측정을 통해 DTM 핵종의 방사능을 평가하는 방법이다. 이러한 척도인자 방법을 적용하기 위해서는 사전에 광범위하게 대표 시료의 선정과 분석 과정을 거쳐 관심이 되는 핵종들의 방사능 농도를 측정하여야만 한다. 그러나 일부 핵분열 생성 핵종 특히 I-129, Tc-99의 경우, 매우 긴 반감기를 가지면서 지층내 지하수 매질내에서 높은 유동성을 지녀 처분장의 장기 안전성 측면에서 매우 중요한 핵종임에도 불구하고 방사능 농도가 매우 낮고 방출 에너지 또한 낮아 통상적인 분석 방법을 적용할 경우 계측하한치 이하의 값을 보이는 경우가 많다. 만약 이러한 값을 사용할 경우 매우 높은 불확도를 내포하게 되며 이로 인해 통계적인 방법을 사용할 경우 도출된 척도인자 값이 보수적으로 설정되며, 이는 곧 핵종 평가시 과대 평가되는 문제점을 발생시키게 된다.
따라서 이에 대한 보완적인 방법으로 운영 중인 원자력발전소 노심내 핵연료에서의 핵분열 생성 핵종의 거동 특성을 이론적으로 해석하고 이를 척도인자에 적용하는 방법들이 개발되어 왔다. 기존의 이론적인 척도인자 방법의 경우 고려 대상 핵종간 핵연료로부터의 누출률에 근거한 거동 특성에 초점을 맞추었으며, 전형적인 조건하에서 핵연료로부터의 핵종별 누출률의 비를 척도인자 값으로 적용하였다. 이러한 기존의 이론적 척도인자 방법의 한계는 냉각재와 실제 폐기물 특히 1차측에서 발생된 폐수지에서 척도인자 값의 차이에 대한 정량화된 해석 방법을 적절히 제시하지 못하는 것에 있다. 특히 이론적 척도인자 방법의 주요한 적용 대상이 되는 핵분열 생성핵종인 I-129와 Tc-99의 경우 일차측 정화 계통인 CVCS(Chemical and Volume Control System: 화학 및 체적 제어 계통)의 수지에 의해 냉각재로부터 대부분 제거되므로 냉각재와 1차측 수지에서의 핵종 방사능의 차이에 대한 정량화된 해석 방법의 개발은 반드시 필요하다.
따라서 본 연구에서는 경수로의 일차측 냉각재와 CVCS 수지에서 관심이 되는 핵분열 생성 핵종들의 질량 보존식에 근거한 수학 모델을 개발하고 이로부터 해석 해를 도출하였다. 또한 이를 1차측 냉각재와 CVCS 수지내 관심 핵종의 방사능 예측과 이론적 척도인자 예측 방법에 적용하기 위한 방법론을 개발하였다.
본 논문의 구성을 정리하면 다음과 같다. 1장에서는 연구의 배경과 목적, 그리고 연구 범위를 설명하였으며, 2장에서는 핵분열 생성 핵종의 주요한 누출 메커니즘인 Diffusion, Recoil, Knock-out의 기본 개념과 핵연료 파손에 관련된 주요한 메커니즘의 개념을 정리하였으며, 이어서 척도인자 방법에 대한 통계적 및 이론적 방법에 대한 기본 개념과 기존의 이론적인 척도인자 도출 방법에 관하여 소개하였다. 3장에서는 핵종 누출에 대한 이론 모델의 정립을 위해 누출 메커니즘의 정량화 방법을 핵분열 생성 핵종의 주요 생성원인 파손 핵연료봉(Defective fuel rod)과 tramp uranium로 구분하여 분석 정리하였다. 4장에서는 B.J. Lewis가 제시한 정상상태 가정하의 중수로 일차측 냉각재에서 I-129의 핵종 방사능 모델을 바탕으로 하여, 경수로 일차측 냉각재와 CVCS 수지에서 관심이 되는 핵분열 생성 핵종별 거동 및 제거 특성을 고려한 수학 모델을 개발하였으며, 이를 토대로 냉각재와 CVCS 수지에서의 방사능에 대한 해석 해를 도출하였다. 5장에서는 4장에서 개발한 냉각재 및 CVCS 수지내의 핵종 방사능 모델과 해석해를 운영 중인 실제 발전소에 적용하기 위한 계산 절차 및 방법과 이를 위해 필요한 관련 변수 설정 방법을 도출하였다. 또한 설정된 방법을 국내 데이터에 적용하여 상호 비교 분석하였으며, 국외의 질량 분석 방법을 이용하여 정밀 측정한 냉각재 방사능 실측 자료와 비교 분석함으로써 본 연구의 타당성을 분석하였다. 6장에서는 결론과 본 방법의 제한점 및 적용시 고려 사항, 그리고 본 방법론이 적용된 핵종 분석 운영 프로그램에 대해 언급하였다.
이 연구는 검증 측면에서 국외의 데이터를 사용하였으므로 국내의 실측 자료를 통한 추가적인 검증과 정상상태의 가정에 따른 spiking과 같은 비정상상태의 영향에 대한 정량화된 적용과 이에 대한 분석 방안 등을 추가적으로 고려하기 위한 후속 연구가 필요할 것으로 판단된다. 그러나 본 방법론은 기존의 이론적인 척도인자 방법의 한계점이었던 1차측 냉각재와 CVCS 수지에서의 거동 특성에 대한 정량화된 모델과 이의 적용 방법을 제시하고 그 정량적 차이에 대한 규명 방안을 제시하였다는 점에서 그 의의를 찾을 수 있다. 또한 본 연구에서 도출된 기법은 국내 원전을 대상으로 관련 핵종의 규명을 위한 컴퓨터 프로그램에 반영함으로써 통계적인 방법을 통해 구한 데이터와의 비교 정보를 제공함으로써 국내 관련 척도인자 값의 타당성과 보수성을 확인할 수 있는 방안을 제시하였다는 점에서 그 의의가 있다.
