Austenitic stainless steels (SS) are widely used as piping material in the nuclear and oil industries for their high corrosion resistance and good strength at high temperature. The current design concept for some nuclear piping is based on elastic-plastic fracture mechanics technology known as a leak-before-break (LBB) analysis. Additional material properties including high tensile and fracture toughness are prerequisites for a detailed LBB analysis. A number of data on austenitic stainless steels including Type 347 SS generally exhibit an excellent fracture resistance in the range of the nuclear power plant operating temperatures. Type 347 SS is a stabilized grade stainless steel in which niobium acts as a carbide forming element to prevent a sensitization at high temperature operations. It also has a good tensile strength at a high temperature due to the stabilized carbide precipitates. However, the presence of carbide may deteriorate the fracture resistance. Some investigators showed that Type 347 SS has a lower fracture resistance than unstabilized steels due to niobium carbide. The inferior fracture toughness of Type 347 SS is an important issue because this steel has been used for piping under a high pressure and thermal gradient, such as the pressurizer surge line of a pressurized water reactor (PWR) power plant.
In the present work, in order to improve the fracture resistance and tensile properties of Type 347 SS, the effect of nitrogen and carbon was studied through 1T CT J-R and tension tests of Type 347 SS base materials and their welds containing two different nitrogen contents (about 0.04 and 0.11 wt%) and various carbon contents (from 0.021 wt% to 0.060 wt%). Test temperature was 316℃ for the J-R tests and various temperatures from room temperature to 750℃ were chosen for the tensile tests. Loading rate was 1 mm/min for the J-R tests and one of 0.4 mm/min $(2×10^{-4}/sec)$, 1 mm/min $(5×10^{-4}/sec)$, 4 mm/min $(2×10^{-3}/sec)$ and 20 mm/min $(1×10^-2/sec)$ for tensile tests. In addition, alloys were solution annealed at 1050℃ for 1 hr, but some specimens were annealed for three different times (0.5 hr, 1 hr and 2 hrs) at the 1050℃, or at different temperature and time combination (1050℃ and 1 hr + 1080℃ and 1 hr).
Important results obtained from this study are as follows:
1. For carbo-nitride
1) Dual distribution of fine and coarse carbo-nitride is shown for Type 347 base material. The quantity of coarse carbo-nitride increases quickly as carbon and nitrogen contents increase. For welds, coarse carbo-nitride appears along the boundary between δ-ferrite and austenite matrix of welds.
2) Formation time is different for coarse and fine carbo-nitride each other. Coarse carbo-nitride forms at or just below liquidus line, while fine carbo-nitrides precipitate during stabilizing heat treatment at lower temperature.
3) For the alloys containing about 0.11wt%N, there is a linear relationship between carbon content and total weight fraction of carbo-nitride. For the alloys containing about 0.04wt%, total carbo-nitride weight fraction is also reduced as carbon content reduces, but its reduction rate is faster than high nitrogen alloys. For the welds, a relationship is shown between carbon content and quantity of carbo-nitride, but the quantity of carbo-nitride is larger than that of base material containing the same carbon content.
4) Two kinds of carbo-nitride named Nb(CN) and NbCr(CN) are observed for the alloys containing about 0.11% N content, meanwhile Nb(CN) is only found in the alloys containing about 0.04wt%. However, there is the sinusoidal relationship between carbon content and the quantity of coarse Nb(CN) particles for both kinds of alloy. That is, the quantity of Nb(CN) increases a little as carbon content increases until about 0.04wt%, but it increases abruptly when the carbon content becomes higher than 0.04wt%C.
5) Nitrogen does not affect the formation of the carbo-nitride provided that the carbon content of the alloy is restricted to the value higher than 0.04wt%C. But it boosts the formation of primary solidified carbo-nitride if carbon content is lower than 0.04wt%.
2. Tensile properties
1) Yield and tensile strengths proportionate to the total amount of carbon and nitrogen provided that the alloys are heat treated under same condition. Both strengths are reduced as a heat treating time is increased but less than 1 hr at 1050℃. Both values are saturated if alloys are thermally treated for 2 hr at 1050℃. However, the increase of both strengths is observed for the alloys which are thermally treated for 1 hr at 1050℃ and another 1 hr at 1080℃.
2) Dynamic strain ageing (DSA) phenomenon is observed during tensile tests of the Type 347 stainless steel. Tensile strength is reduced abruptly with a little increase of temperature from room temperature, but remains constantly in the temperature range of about 250 to 450℃ which is an evidence of DSA. The minimum value of elongation occurs at about 500℃. The increase of strain rate, or carbon or especially nitrogen content shifts the serration starting temperature and temperature range of serration identified to higher temperature.
3. Fracture toughness
1) J-R test results of the L-T specimens taken from the center of plate is higher than that apart from the center. Material flow to the direction normal to the rolling direction is made at the position apart from the plate center, which induces coarse particles to be aligned out of rolling direction and reduces the toughness of the specimen of the alloys.
2) J-integral at 1 mm crack extension is significantly reduced by about 200 kJ/㎡ whenever carbon content is increase by 0.01wt% for all alloys. Nitrogen affects the fracture toughness significantly for the alloys with carbon content less than 0.04wt%, but it does not noticeably affects the fracture toughness for the alloys hi than 0.04w
3) dJ/da is invly related to the carbon content and there is a transition point of the slope of dJ/da, which is occurred at 0.04wt%C. The slope is higher for lower carbon content range. The liner relationships between carbon content and the quantity of coarse carbo-nitride are different for two different carbon content ranges. Therefore, the quantity of coarse particles are responsible for this slope change.
4) The dJ/da values of all alloys except for those with very low carbon and nitrogen content vary linearly with the amount of coarse carbo-nitride, that means fine carbo-nitride do not affect the dJ/da. The fractured surfaces of the alloys with very low carbon and nitrogen show that most part of the fractured surface was produced by tearing mechanism. Other alloys show the fracture surfaces with dimple structure.
5) A parameter, H-factor is suggested which explains a fracture behavior related to crack initiation. This parameter is defined by the function of the logarithm of the ratio of the distance between carbo-nitrides to the size of carbo-nitride, Young's modulus and the flow strength of a material.
6) A parameter, PM-factor is suggested which explains a fracture behavior related to crack propagation. This parameter is defined by the function of the logarithm of the ratio of the distance between carbo-nitrides to the size of carbo-nitride, Young's modulus, the distance between carbo-nitrides and the flow strength of a material.
7) By studying H-factor and PM-factor, it is identified that the fracture behaviors of the Type 347 SS are:
① to follow the typical ductile fracture mechanism, such as void formation from carbo-nitride, void growth and void coalescence,
② to be controlled by void growth which is a limiting process and not by void formation and
③ to be governed by the carbo-nitrides larger than 2 μm which seem to be responsible for.
4. The LBB evaluation for pressuizer surge line The allowable moments calculated by the LBB analysis are about 250,000 m-kN for commercial alloys and 340,000∼350,000 m-kN for model alloys. This means that there is 40 to 45% increase in margin for the LBB design if model alloys are to be used for the analysis. However, a carbon content shall be restricted to less than 0.04wt% for the improvement.
오스테나이트 스테인리스강은 높은 내부식성과 고온강도를 갖고 있기 때문에 원자력 및 정유산업체에서 배관재료로서 널리 사용되고 있다. 또한 이 강재를 사용하고 있는 일부 원자력배관에는 ‘파단전누설설계’이라고 하는 탄소성 파괴역학을 기반으로하는 최신 기술이 적용되고 있다. 하지만 ‘파단전누설설계’개념을 적용하기 위해서는 배관재료는 높은 강도 뿐만 아니라 높은 파괴인성을 갖추어야 한다. 일반적으로 타이프 347 스테인리스강을 포함한 오스테나이트 스테인리스강은 원자력발전소 운전온도에서 뛰어난 파괴인성을 나타낸다. 언급한 타이프 347 스테인리스강은 고온운전시 예민화를 방지하기 위해서 나이오비움을 이용하여 안정화시킨 재료이며 안정화의 결과로서 생성된 탄화물은 타이프 347강의 고온강도를 높이는 긍정적인 역할을 한다. 반면 탄화물의 존재는 타이프 347강의 파괴저항성을 나쁘게 할 소지가 높다. 몇몇 연구자의 결과에 의하면 타이프 347강은 생성된 나이오비움 탄화물로 인하여 비안정강보다 낮은 파괴인성을 나타낸다. 만일 타이프 347강으로 제조한 배관의 파괴인성이 매우 낮은 값을 나타내고, 가압경수로 가압기 밀림관에 배관과 같은 파단전누설설계를 적용한 주요배관에 사용되는 경우 이들 배관은 높은 압력과 열구배하에서 운전되기 때문에 파손의 가능성이 존재하고 따라서 파단전누설설계를 적용하는데 문제가 될 수 있다.
따라서 본 연구에서는 탄화질화물의 분포에 대한 탄소 및 질소 함량과의 관계와 탄화(질화)물과 파괴거동간의 관계를 고찰함으로써 최종적으로 탄소 및 질소함량과 Type 347 재료의 파괴거동간의 관계에 대한 이해를 갖고자 하였다. 이를 위해 다양한 크기의 탄소(0.021∼0.06wt%)와 질소(0.03∼0.045wt%)를 함유한 Type 347 스테인리스강과 용접부에 대해 인장시험 및 파괴인성시험을 수행하고 미세조직을 관찰하여 분석한 결과 다음과 같은 결론을 얻었다.
1. Type 347 재료의 탄화물 량, 크기 및 분포는 탄소와 질소의 함량에 큰 영향을 받았다. 탄소함량이 증가함에 따라 탄화물의 총량과 크기 그리고 조대한 탄화물의 분포가 비례하여 감소하였다. 다만 질소를 적게(0.04wt%) 포함하고 있는 재료는 탄소량이 낮아짐에 따라 탄화물의 총량이 줄어드는 속도가 질소를 많이 (0.11wt%) 포함하는 재료에 비해 빨랐고 동일 탄소함량에 대한 조대한 탄화물 (Nb(CN))의 크기 및 량 역시 상대적으로 작거나 적었다.
2. Type 347 재료의 파괴인성(dJ/da)은 질소함량의 다소에 관계없이 탄소의 량이 증가하면 감소하는 선형의 관계를 나타내었으나 기울기는 탄소함량 0.04wt%를 경계로 서로 달랐다. 즉, 탄소량이 0.04wt% 이상인 경우가 이하인 경우에 비해 더 완만하였다. 그러나 조대한 탄화물 무게비와 dJ/da간의 관계에서는 탄소함량이 매우 낮거나(0.021wt%) 혹은 탄소함량과 질소함량이 함께 낮은(0.031wt%C, 0.03wt%N) 경우를 제외하면 모든 재료에서 조대한 탄화물의 무게비가 감소할 때 파괴인성치는 동일한 기울기로 증가하는 단일한 선형관계를 만족하였다. 따라서 탄소함량 대비 dJ/da간 기울기가 탄소함량 0.04wt%에서 변화하는 것은 조대한 탄화물의 크기와 생성량이 이 탄소함량을 경계로 급격히 변화하기 때문으로 판단되었다. 그러므로 Type 347 재료의 파괴인성을 결정짓는 요인은 재료에 생성된 조대한 탄화물의 크기와 양인 것으로 생각되었다.
3. 조대한 탄화물의 양과 크기가 파괴인성과 관계가 있다는 실험결과와 파괴역학을 이용하여 석출물의 크기 및 석출물간 거리와 파괴인성간의 관계를 규정하는 파라메터, P-factor와 H-factor를 제안하였다.
5. 제안된 P-factor 및 H-factor와 파괴인성(dJ/da 및 JIC)간의 관계로부터 균열진전시작에 관여하는 석출물의 크기는 3 μm보다 크고 균열진전 과정에 관여하는 석출물은 2 μm보다 크다는 점과 Type 347 재료의 파괴거동에는 void의 생성보다 void의 성장이 율속과정으로 작용한다는 것을 알 수 있었다. 따라서 Type 347 재료의 파괴인성을 개선하기 위해서는 2∼3 μm 이상의 석출물이 생성되는 것을 억제하여야 하는 것으로 판단되었다.
6. Type 347 함금의 인장특성은 탄소와 질소의 총량이 증가하면 대응하여 증가하는 선형의 관계를 보였다. 따라서 석출물의 크기를 2∼3 μm 이하로 조절하기 위해서 탄소함량을 감소시키는 경우에도 질소함량을 늘림으로써 인장특성을 보상할 수 있다는 점을 확인하였다.
7. 탄소 0.040wt%, 질소 0.10wt%를 함유한 재료의 파괴인성 및 인장물성치를 이용하여 파단전누설평가를 수행한 결과 상용재료에 비해 파단전누설평가 설계 마진이 40%이상 높아진 것으로 평가되었다. 따라서 질소를 상용재료의 수준으로 유지하더라도 탄소를 0.04wt%내로 한정시키면 파단전누설평가에 긍정적인 Type 347 재료를 얻을 수 있음을 알 수 있었다.
