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Organic functionalization of semiconductor surfaces for selective assembly of nanostructures = 나노구조의 선택적 조립을 위한 반도체 표면의 유기 작용기화 반응에 관한 연구
서명 / 저자 Organic functionalization of semiconductor surfaces for selective assembly of nanostructures = 나노구조의 선택적 조립을 위한 반도체 표면의 유기 작용기화 반응에 관한 연구 / Sung-Soo Bae.
저자명 Bae, Sung-Soo ; 배성수
발행사항 [대전 : 한국과학기술원, 2005].
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1. Monolayer Assembly and Striped Architecture of Co nanoparticle on Organic Functionalized Si(111) Surfaces: We present a new strategy to fabricate a monolayer assembly of Br-terminated Co nanoparticles on functionalized Si surfaces by using chemical covalent bonding and micro-contact printing method. Self-assembled monolayers (SAMs) of the Co nanoparticles formed on the hydroxyl-terminated Si surface exhibit two-dimensional island networks with locally ordered arrays via covalent linkage between nanoparticles and surface. On the other hand, SAMs of the nanoparticles on the aminopropyl-terminated Si surface show an individual and random distribution over an entire surface. Furthermore, we have fabricated striped architectures of Co nanoparticles using a combination of microcontact printing and covalent linkage. Microcontact printing of octadecyltrichlorosilane and selective covalent linkage between nanoparticles and functionalized Si surfaces lead to a hybrid nanostructure with selectively assembled nanoparticles stripes on the patterned functionalized Si surfaces. 2. Adsorption and Reaction of Methanol on Ge(100) Surface: The adsorption and reaction of methanol $(CH_3OH)$ on Ge(100) has been studied using ultrahigh vacuum scanning tunneling microscopy (UHV-STM) and density functional theory (DFT) calculation method. At low coverage, the high resolution STM image shows that methanol dissociatively adsorbs on the single Ge-Ge dimer. The adsorption feature consists of $Ge-OCH_3$ and Ge-H geometries by O-H dissociation of methanol. The real-time STM result reveals that the molecular chain of methanol is gradually grown by successive adsorption along the dimer row direction as increasing exposure of methanol. The saturation coverage (0.50 ML) is made up many bundles of these molecular chains. Also, high bias voltage STM experiment of Ge(100) adsorbed methanol leads to recombination of the adsorbed H and $OCH_3$ moieties and then molecular desorption. The DFT calculation results show that the O-H dissociative adsorption is kinetically more favorable than the C-O dissociative adsorption at room temperature, although the final product by the C-O dissociative adsorption is thermodynamically the most stable geometry. Therefore, the calculation result supports that the methanol adsorption feature shown in STM image has the $Ge-OCH_3$ and Ge-H geometries by the O-H dissociation on the single dimer at room temperature. 3. Adsorption and Reaction of Ethanol on Ge(100) Surface: The adsorption and reaction of ethanol $(CH_3CH_2OH)$ on Ge(100) has been studied using UHV-STM and DFT calculation method. At low coverage, the high-resolution STM image shows that ethanol dissociatively adsorbs on the single Ge-Ge dimer. The adsorption feature consists of $Ge-OCH_2CH_3$ and Ge-H geometries by O-H dissociation of ethanol. Also, the real-time STM result reveals that the molecular chain of ethanol is gradually grown by successive adsorption along the dimer row direction as increasing exposure of ethanol. The DFT calculation results show that the adsorption of ethanol on Ge(100) is dominated by kinetic control rather than thermodynamic control at room temperature, such as the case of methanol on Ge(100). Therefore, the calculation result supports that the ethanol adsorption feature shown in STM image at room temperature has the Ge-CH_2CH_3$ and Ge-H geometries by the O-H dissociation on the single dimer of Ge(100). 4. Adsorption Geometry of Multifunctional Organic Molecule: cis-2-butene-1,4-diol on Si(100)-2x1 Surface: The adsorption geometry of cis-2-butene-1,4-diol $(cBeDo, HO-H_2C-HC=CH-CH_2-OH)$ on Si(100)-2x1 has been studied using UHV-STM and DFT calculations method. At low coverage, high resolution STM image reveals that cBeDo adsorbs onto the Si(100) with two types of geometries by nucleophilic reaction of two OH groups with dimer. One is double O-end-on (DOEO) geometry located on center of a dimer via Si-O-C- bonding. Simultaneously, dissociated H atoms form Si-H bonds on adjacent dimers in the same dimer row. The other is double O-end-bridge (DOEB) geometry located on one-side position of two adjacent dimers via Si-O-C- bonding in the same dimer row. At this time, dissociated H atoms form Si-H bonds on other side position of the reacted two dimers. The most stable geometries predicted by DFT calculation well agree with two geometries analyzed from STM result which are DOEO and DOEB geometries. Hence, the result of STM experiments and the DFT calculation lead to the conclusions that the cBeDo adsorbs on the Si(100)-2x1 via nucleophilic reaction of between two OH groups and two Si-Si dimers while C=C bond not participates in adsorption reaction and remain as surface terminal group.

1. 유기 작용기화된 Si(111) 표면 위에서 Co 나노입자의 단분자막 조립과 선형패턴구조: 유기 작용기화된 Si 표면 위에 Br-말단작용기를 지닌 Co 나노입자의 단분자막 조립 (Monolayer Assembly)을 제어하기 위한 새로운 방법을 제시하였다. OH-말단작용기를 지닌 Si 표면 위에서, Co 나노입자는 표면과의 공유결합을 통해 정렬화된 배열을 지니는 2차원의 섬영역을 국부적으로 구성하고 그 영역들이 네트워크화 된 자기조립 단분자막을 형성한다. 반면에, aminopropyl-말단작용기를 지난 Si 표면 위에서, 나노입자는 표면 전체에 고르게 퍼져 흩어져 있는 자기조립 단분자막을 형성한다. 더불어, 미세접촉인쇄 (microcontact printing)와 공유결합 방법을 함께 접목시켜 Co 나노입자의 선형패턴구조 (Striped Architecture)을 제작할 수 있었다. Octadecyltrichlorosilane의 미세접촉인쇄 및 나노입자와 유기 작용기화된 Si 표면 사이의 선택적인 공유결합을 활용함으로써, 유기 작용기로 패턴화된 Si 표면 위에 선택적으로 조립된 나노입자 선형구조를 지닌 하이브리드 나노구조를 형성하도록 유도한다. 2. Ge(100) 표면 위에서 메탄올의 흡착과 반응: Ge(100) 위에서 메탄올의 흡착과 반응을 초고진공용 주사터널링현미경 (UHV-STM)과 밀도함수이론 (DFT) 계산방법을 통해 연구하였다. 낮은 덮임률에서, 고분해능 STM 이미지는 하나의 Ge-Ge 이합체 위에서 메탄올이 해리 흡착함을 보여준다. 흡착 형태는 메탄올의 O-H 해리에 의한 $Ge-OCH_3$ 와 Ge-H 구조로 구성된다. 실시간 STM 실험결과는 메탄올의 노출량이 증가함에 따라 이합체 열 (dimer row) 방향을 따라서 연속적으로 흡착하는 메탄올 분자에 의해 분자 사슬 (molecular chain)이 성장함을 보여준다. 포화 덮임률 (0.50 ML)은 이러한 수많은 분자 사슬의 다발화 (bundle)에 의해 형성된다. 또한, 메탄올이 흡착된 Ge(100) 표면에 대해, 높은 바이어스 전압의 STM 실험은 흡착되었던 H와 $OCH_3$ 부분들의 재결합과 분자 탈착을 유도한다. DFT 계산 결과는, 비록 C-O 해리 흡착에 의한 최종 생성물이 열역학적으로 가장 안정한 구조이지만, 실온에서 O-H 해리 흡착 과정이 반응속도론적으로 C-O 해리 흡착보다 더 유리함을 보여준다. 따라서, 실온에서 메탄올이 하나의 이합체 위에서 O-H 해리 흡착에 의해 $Ge-OCH_3$ 와 Ge-H 구조를 형성한다는 STM 결과는 계산 결과에 의해 잘 뒷받침 된다. 3. Ge(100) 표면 위에서 에탄올의 흡착과 반응: Ge(100) 위에서 에탄올의 흡착과 반응을 UHV-STM과 DFT 계산방법을 통해 연구하였다. 낮은 덮임률에서, 고분해능 STM 이미지는 하나의 Ge-Ge 이합체 위에서 에탄올이 해리 흡착함을 보여준다. 흡착 형태는 에탄올의 O-H 해리에 의한 $Ge-OCH_2CH_3$ 와 Ge-H 구조로 구성된다. 또한, 실시간 STM 실험결과는 에탄올의 노출량이 증가함에 따라, 이합체 열 방향을 따라서 연속적으로 흡착하는 에탄올 분자에 의해 분자 사슬 (molecular chain)이 성장함을 보여준다. DFT 계산 결과는, Ge(100) 위에서 에탄올의 흡착이 실온에서 열역학적 조절보다 반응속도론적 조절에 의해 지배받는다는 사실을 보여준다. 따라서, 실온에서 에탄올이 하나의 이합체 위에서 O-H 해리 흡착에 의한 $Ge-OCH_2CH_3$ 와 Ge-H 구조를 형성한다는 STM 결과는 계산 결과에 의해 잘 뒷받침 된다. 4. 다기능성 유기분자의 흡착 구조: Si(100)-2x1 표면 위에서의 cis-2-butene-1,4-diol: Si(100)-2x1 위에서 cis-2-butene-1,4-diol (cBeDo)의 흡착구조를 UHV-STM과 DFT 계산방법을 이용하여 연구하였다. 낮은 덮임률에서, 2개의 OH 작용기와 이합체 사이의 친핵성 반응에 의해, cBeDo가 Si(100) 표면에서 2가지 형태의 구조로 흡착하는 것을 고분해능 STM 이미지를 통해 확인하였다. 하나는, Si-O-C- 결합을 통해 하나의 이합체 중앙 위에 존재하는 double O-end-on (DOEO)구조이다. 이때 해리된 H 원자들은 같은 이합체 열 내의 이웃한 이합체 위에서 Si-H 결합들을 형성한다. 또다른 하나는 같은 이합체 열 내에서 Si-O-C- 결합을 통해 두 이웃한 이합체들의 한쪽 방향 위치에 존재하는 double O-end-bridge (DOEB) 구조이다. 이때 해리된 H 원자들은 반응한 두 이합체들의 반대편 위치에서 Si-H 결합들을 형성한다. 계산에 의해 예상된 가장 안정한 구조는 STM 결과로 부터 분석된 두 흡착 구조인 DOEO와 DOEB와 잘 일치한다. 따라서, STM 실험과 DFT 계산 결과들을 통해, Si(100)-2x1 표면에서 cBeDo는 두 Si-Si 이합체와 두 OH 작용기들 사이의 친핵성 반응에 의하여 흡착하는 반면, C=C 결합은 반응에 참여하지 않고 남아있음을 결론 지을수 있다.

서지기타정보

서지기타정보
청구기호 {DCH 05022
형태사항 x, 74 p. : 삽도 ; 26 cm
언어 영어
일반주기 저자명의 한글표기 : 배성수
지도교수의 영문표기 : Se-Hun Kim
지도교수의 한글표기 : 김세훈
수록잡지명 : "Selectively assembled Co nanoparticle stripes prepared by covalent linkage and microcontact printing". Journal of physical chemistry B, v.108 no.8, pp. 2575-2579 (2004)
수록잡지명 : "Monolayer assembly and striped architecture of Co nanoparticles on organic functionalized Si surfaces ". Applied physics A, v.80 no.6, pp. 1305-1310 (2005)
학위논문 학위논문(박사) - 한국과학기술원 : 화학과,
서지주기 Includes references
주제 STM
Semiconductor surface
Alcohol molecule
Co-nanoparticle
Selective assembly
주사터널링현미경
반도체 표면
알코올 분자
코발트-나노입자
선택적 조립
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