The physical properties of self-assembled quantum dots (SAQDs) formed by using the Stranski-Krastanow (S-K) growth mode have been studied for several years because of their potential applications to optoelectronic devices. Since the microstructural properties of SAQDs can significantly affect their electrical and optical properties, studies on microstructural properties of SAQDs must be preceded before understanding of operation of optoelectronic devices based on quantum dot structures. Therefore, in this dissertation, we have studied the microstructural and the optical properties of various SAQD structures grown by molecular beam epitaxy (MBE).
In the chapter 3, we have studied the formation process of InAs QDs grown on a GaAs substrate by using reflection high-energy electron diffraction (RHEED) and transmission electron microscopy (TEM). The growth process of the InAs layer during the initial stage is clearly divided into 2D growth and QD formation. The in-plane surface lattice parameter of the InAs layer was measured to investigate the strain relaxation behaviors of the InAs QDs. A schematic diagram of a strained InAs/GaAs QD was presented on the basis of high-resolution TEM results. The dependence of the microstructural and the optical properties on the growth times for vertically stacked InAs/GaAs QDs has been studied. The sizes of the QDs increased with increasing number of stacking layers when the growth time of the InAs layer was constant. However, the results of TEM and photoluminescence (PL) measurements showed that a narrow size distribution of vertically stacked InAs QD arrays inserted into GaAs barriers could be achieved when the growth time of InAs QDs gradually decreased with increasing number of stacking layers.
In the chapter 4, we have investigated the microstructural and the optical properties of doped SAQD structures. In the case of high-quality Si-doped InAs QD arrays embedded into GaAs barriers, PL measurements showed that the dominant broad peak and shoulder could be attributed to luminescence from interband transitions of the small and the large sizes of the InAs QDs and that the peaks shifted to low-energy with increasing temperature. The temperature-dependent PL spectra showed that the distribution of the carriers in the InAs QDs varied with increasing temperature. Although more detailed studies on the carrier dynamics of Si-doping into InAs QDs in comparison with those of unintentionally doped InAs QDs are needed, these observations can help improve understanding of the structural and the optical properties in Si-doped InAs QD arrays embedded in GaAs barriers. Furthermore, these results suggest that Si-doped InAs QD arrays embedded into GaAs barriers hold promise for optoelectronic devices, which utilize excitonic transitions.
We have studied the microstructural and the optical properties of InAs/GaAs QDs with and without a modulation-doped $Al_{0.25}Ga_{0.75}As/GaAs$ heterostructure. The results of TEM measurements showed that high-quality InAs QD arrays inserted into GaAs barriers embedded in a Si-doped $Al_{0.25}Ga_{0.75}As/GaAs$ heterostructure could be grown on GaAs substrates. The intensity of the PL spectrum from the InAs/GaAs QDs was enhanced due to the modulation-doped $Al_{0.25}Ga_{0.75}As/GaAs$ heterostructure. When the InAs/GaAs QDs were embedded in the $Al_{0.25}Ga_{0.75}As/GaAs$ heterostructure, a compensation for the thermally quenched electrons in the InAs QDs caused a slight red-shift behavior in the PL peak position, and the value of the FWHM of the PL spectra decreased. The thermal activation energy for the InAs QDs with a heterostructure was smaller than that without the heterostructure. This behavior originated from an increase in the sizes of the QDs due to the modulation-doped $Al_{0.25}Ga_{0.75}As/GaAs$ heterostructure.
In the chapter 5, the effects of post-growth RTA on the microstructural and the optical properties of InAs/GaAs QDs embedded in modulation-doped $Al_{0.25}Ga_{0.75}As/GaAs$ heterostructures were investigated. The results of TEM measurements showed that the size of QDs decreased slightly with increasing annealing temperature and that many dislocations were generated in InAs/GaAs QDs annealed at 800℃. The peak position of the PL peak corresponding to the $(E_1-HH_1)$ transitions shifted slightly to lower energy and the FWHM of the PL spectrum decreased with increasing annealing temperature. The integrated PL intensity decreased due to non-radiative defects, such as dislocations, with increasing temperature. These results can help improve the understanding of thermal annealing effect on the microstructural and the optical properties of vertically stacked InAs/GaAs QDs embedded in modulation-doped $Al_{0.25}Ga_{0.75}As/GaAs$ heterostructures.
In the chapter 6, the in-situ alignment of self-assembled quantum dots was performed on strained superlattice layer grown by molecular beam epitaxy. The strained layers consisting of $In_xGa_{1-x}As/GaAs$ superlattice system with various periods were used as a manipulating layer for the modification of strain fields. On the basis of the critical layer thickness of strained layer, aligned QDs along <110> directions on the strained layer were grown. The strong alignment of QDs was observed in the sample of higher period of superlattice, resulting in the formation of aligned QDs. We also observed that the anisotropic alignments along [110] and [-110 ] directions were interpreted in terms of the anisotropy of strain-relief, which affects the anisotropic diffusivity of indium adatoms on the strained superlattice layer. It was proven that we could control precisely the alignment of QDs through the manipulation of strained superlattice.
자발 형성된 반도체 양자점을 이용하는 전자 및 광전 소자의 잠재적 응용성 때문에 양자점 구조에 대한 물리적 성질을 연구하고자 하는 많은 노력이 있었다. 양자점 구조의 미세구조는 이들의 광학적, 전기적 성질에 상당한 영향을 미치기 때문에 양자점 구조의 물리적 성질에 대한 연구는 양자점 구조에 근거한 광전소자의 작동을 이해하려고 할 때 반드시 선행되어야 한다. 이에 본 논문에서는 다양한 InAs 양자점 구조의 미세구조와 광학적 성질에 대한 연구 및 이들 특성의 상호 연관성에 대한 유기적 해석을 수행하였다.
우선 단일 양자점의 미세구조 특성인 양자점 및 양자점 주위의 strain 분포를 확인하기 위해서 GaAs 기판 위에 성장된 InAs 양자점의 형성과정을 RHEED와 TEM을 이용하여 연구하였다. 초기 단계의 InAs 층의 성장과정은 2차원 성장과 3차원 양자점 형성으로 분명하게 나뉘어진다. InAs 양자점 층의 in-plane 표면 격자 상수를 측정하여 InAs 양자점의 변형량 완화를 조사하였다. 또한 고분해능 투과전자현미경의 결과에 의하면, InAs 양자점의 중심부보다는 양자점의 경계부분에서 더 큰 strain을 받고 있음을 확인하였으며, 이를 바탕으로 변형된 InAs/GaAs 양자점의 strain 분포를 도식적으로 나타내었다.
다음으로 수직 적층된 InAs/GaAs 양자점 구조에 대하여 성장 시간에 따른 미세구조와 광학적 특성의 변화에 대해 조사하였다. InAs wetting 층의 성장 시간을 일정하게 하면서 InAs/GaAs 양자점의 적층 수를 증가시키면 적층 방향을 따라 InAs 양자점의 크기가 증가했다. 그러나 InAs wetting 층의 성장시간을 적층 수가 증가함에 따라 점차적으로 감소시키면, GaAs 장벽에 삽입된, 수직방향으로 적층된 InAs 양자점의 크기 분포를 보다 균일하게 만들 수 있었다. 이러한 결과는 TEM과 PL 측정으로 확인하였다. InAs/GaAs 양자점의 크기 분포를 제어하는 방법 중 하나로 수직 적층시 InAs wetting 층의 성장시간 제어를 제시하였다.
InAs 양자점 구조의 광전소자로의 응용은 InAs 양자점내 혹은 양자점 주위의 도핑 효과에 대한 연구를 필요로 한다. 이에 본 연구에서는 GaAs 장벽내에 포매된 Si이 직접 InAs 양자점에 도핑된 고품질 양자점 구조에 대해 연구하였다. PL 측정 결과에 의하면, 반가폭이 넓은 주 피크와 어깨 피크는 크기가 작은 InAs 양자점과 크기가 큰 InAs 양자점의 밴드간 천이로부터 나온 발광 때문이며, 온도가 올라갈수록 주 피크는 저에너지쪽으로 이동했다. 온도 의존성 PL 스펙트럼은 InAs 양자점내 캐리어의 분포가 온도가 올라감에 따라 변한다는 것을 보여준다. 의도적으로 도핑하지 않은 InAs 양자점 구조와 비교해서 Si을 InAs 양자점에 직접 도핑시킬 경우에 대한 캐리어 동력학에 대한 상세한 연구는 진행되어야 하겠지만, 이러한 결과는 GaAs 장벽에 삽입된 InAs 양자점에 직접 Si을 도핑한 양자 구조의 미세구조와 광학적 성질에 대한 이해를 증진시키는데 도움을 줄 수 있을 것이다. 더욱이 위의 결과는 GaAs 장벽에 삽입된, 직접 Si을 도핑한 InAs 양자점 구조는 엑시톤 천이를 이용하는 광전소자의 응용에 이용될 수 있음을 보여준다.
또한 변조 도핑된 Al0.25Ga0.75As/GaAs 이종 구조의 유무에 따른 InAs/GaAs 양자점 구조의 미세구조와 광학적 성질에 대해서도 연구하였다. Si이 변조 도핑된 Al0.25Ga0.75As/GaAs 이종구조에 포매된, GaAs 장벽에 삽입된 고품질의 InAs 양자점 구조를 GaAs 기판 위에 성장하였다. InAs/GaAs 양자점에서 나온 PL 스펙트럼의 강도는 변조 도핑된 Al0.25Ga0.75As/GaAs 이종구조 때문에 향상되었다. InAs/GaAs 양자점을 Al0.25Ga0.75As/GaAs 이종구조에 포매 시킨 경우, PL 피크 위치의 작은 red-shift 거동, PL 스펙트럼의 반가폭 값의 감소 현상이 관찰되었는데, 이는 Al0.25Ga0.75As/GaAs 이종구조에 의한 InAs 양자점내 열적으로 ？칭된 전자들에 대한 보상 때문인 것으로 사료된다. 이종구조를 가진 InAs 양자점 구조에 대한 열적 활성화에너지는 이종구조가 없는 InAs 양자점 구조에 비해 더 작았다. 이러한 거동은 변조 도핑된 Al0.25Ga0.75As/GaAs 이종구조 때문에 나타난 양자점의 크기가 증가했기 때문인 것으로 사료된다.
변조 도핑된 Al0.25Ga0.75As/GaAs 이종구조에 삽입된 InAs/GaAs 양자점 구조의 미세구조와 광학적 성질에 미치는 성장 후 RTA 효과에 대하여 조사하였다. TEM 결과에 의하면, 양자점의 크기는 어닐링 온도가 증가함에 따라 약간 감소하였고, 많은 전위들이 800℃에서 어닐링된 InAs/GaAs 양자점에서 관찰되었다. 어닐링 온도가 올라감에 따라 (E1-HH1) 천이에 해당하는 PL 피크의 피크 위치는 저에너지쪽으로 이동했으며, PL 스펙트럼의 반가폭은 감소하였다. 적분 PL 강도는 비발광 결함, 즉 전위 때문에 온도가 올라감에 따라 감소하였다. 이러한 결과는 변조 도핑된 Al0.25Ga0.75As/GaAs 이종구조에 삽입된, 수직방향으로 적층된 InAs/GaAs 양자점 구조의 미세구조와 광학적 성질에 미치는 열처리 효과에 대한 이해를 증진시킬 것이다.
마지막으로 자발 형성된 반도체 양자점의 in-situ 정렬 연구를 위해 분자선 에피텍시 방법으로 성장된 변형된 초격자 층을 이용하였다. 주기가 다른 InxGa1-xAs/GaAs 초격자 계로 구성된 변형된 층을 strain field 변형의 manipulating 층으로 이용하였다. 변형된 층의 주기가 임계 두께 이상이면, 변형된 층 위에 <110> 방향을 따라 양자점들이 자발적으로 배열한다. 양자점들의 규칙적인 배열은 초격자의 주기가 큰 샘플에서 관찰되었다. [110]과 [$\bar{1}$10] 방향을 따라 이방적인 정렬을 보이는데 이는 변형량 완화의 이방성으로 해석할 수 있다. 변형량 완화의 이방성은 변형된 초격자 층 위의 In adatom의 이방적 확산 계수에도 영향을 미친다. 초격자 층을 잘 이용하면 양자점들을 정확하게 제어할 수 있음을 확인하였다.
