The area of ultrathin ferromagnetic films has attracted considerable attention during the last a few decades, due to their novel physical properties and diverse technological applications (magnetic recording and magnetic random access memory (MRAM), etc.). In particular, searching for magnetic multilayer films exhibiting room-temperature perpendicular magnetic anisotropy (PMA), where magnetization is perpendicular to the film plane, has been the significant recent interests from fundamental aspects to understand spin orientation as well as technical applications to ultrahigh-density magnetic and magneto-optical recording. In this study, we report the experimental observation of room-temperature PMA in Ni/Pd(111) nanomultilayer films having the thickness range of 5-11 Å Ni and 4-11 Å Pd sublayers, prepared by dc magnetron sputtering on glass substrates at Ar sputtering pressure of 7 mTorr. PMA was found to be sensitively dependent on both Ni- and Pd-sublayer thicknesses, and a maximum anisotropy energy of $5.6×10^5erg/㎥$ was obtained for $(5-Å Ni/6-Å Pd)_30$ multilayer. The magnetoelastic anisotropy was quantitatively determined from in situ stress and ex situ magnetostriction coefficient measurements to reveal an origin of observed PMA in Ni/Pd nanomultilayers. It was found that the magnetoelastic anisotropy plays an important role for the observed PMA in this system, together with the surface anisotropy. However, all the Ni/Pd nanomultilayers prepared at an Ar sputtering pressure of 2 mTorr show in-plane magnetic anisotropy. We have found that the observed easy-axis reorientation from in-plane to out-of-plane as varying the Ar sputtering pressure could be ascribed to the enhancements of the surface anisotropy as well as the stress-induced magnetoelastic anisotropy.
Magnetization study of Ni/Pd nanomultilayer films, prepared at 7 mTorr Ar sputtering pressure, revealed that the magnetization in Ni/Pd nanomultilayers was effectively enhanced, due to the polarization of Pd atoms at the Ni and Pd interface. For further understanding of surface/interface magnetism in Ni-based system, we have investigated the magnetization of Ni/Pt nanomultilayers. We have found experimental evidence of the magnetically dead layers of Ni in sputter-grown Ni/Pt nanomultilayers from the studies using room-temperature magnetic circular dichroism (MCD) and superconducting quantum interference device magnetometry (SQUID). The behavior of Curie temperature ($T_c$) vs Ni sublayer thickness (x) results in $T_c$=0 at x=4.0 Å, indicating the existence of magnetically dead Ni layers. For a sample x=2.2 Å, no magnetic moment is observed within experimental error over the whole temperature range of 2 to 300 K.
For the further understanding of correlation between growth structure, stress, and magnetic property in ultrathin ferromagnetic films, we have developed an ultrahigh vacuum (UHV) chamber equipped with an ultrahigh sensitive UHV stress/magnetoelastic coupling measurement system, 3-configurational surface magneto-optical Kerr effects (SMOKE) system, reflection high energy electron diffraction (RHEED), and scanning tunneling microscope (STM). The present system enables in situ stress, magnetoelastic coupling, growth structure, and 3-dimensional vectorial studies of ultrathin film magnetism with submonolayer sensitivity. Using this system, we have investigated in situ magnetoelastic coupling ($B_2$) and stress (σ) evolution in $Co_35Pd_65$ alloy films epitaxially grown on a Cu/Si(001) substrate in a thickness range of 1-10 monolayers (ML) as well as growth structure. It was found that the value of $B_2$ increases from $0.72×10^7J/㎥$ at 2 ML to $3.31×10^7$J/㎥$ at 10 ML. A second-order strain correction of $B_2=B_b+C_1ε+C_2ε^2$ rather than a first-order one of $B_2=B_b+C_1ε$ provides a better fit for the observed behavior of $B_2$ versus film strain, ε, where $B_b$ is the bulk value. The relationship between $B_2$ and ε observed in this study revealed that the second-order correction is crucial for understanding the dependence of $B_2$ on ε in an ultrathin regime. In situ stress and STM study revealed that formation of three dimensional (3D) islands is a dominating stress relaxation mechanism in $Co_35Pd_65$ alloy films.
최근 나노미터 두께의 자성박막에서는 기존의 자성체에서 볼 수 없었던 수직자기이방성(Perpendicular magnetic anisotropy), 거대자기저항(Giant magnetoresistance) 등 물리적으로 새로운 자기현상들이 발견되면서, 자성박막의 자기적 특성에 대한 연구의 중요성이 증대되고 있다. 특히 최근 들어서는 기존의 반도체기반의 메모리를 대체할 수 있는 차세대 메모리로서 크게 각광 받고 있는 MRAM(Magnetoresistive Random Access Memory) 및 초고밀도, 대용량 자기기록소재의 개발 등으로 학문적 측면뿐 아니라 기술적 측면에서도 그 중요성이 증대되고 있다. 특히 나노두께의 자성박막에서 스핀의 배향에 대한 물리적 이해와 초고밀도 자기기록소재의 개발의 측면에서 상온에서 수직자기이방성을 가지는 자성박막의 개발은 매우 중요하다 할 수 있다.
본 연구에서는 Ni과 Pd을 각각 몇 개의 원자층씩 번갈아 가며 증착한 Ni/Pd 나노다층박막에서 상온 수직자기이방성을 실험적으로 관찰하였다. 또한, Ni/Pd 나노다층박막에서 수직자기이방성의 물리적인 원인을 밝히기 위하여 실시간으로 박막증착중 발생하는 응력 및 박막의 자왜상수를 측정하였다. 실시간 응력 및 박막의 자왜상수 시스템은 광섬유를 사용한 초고감도 비접촉 변위측정장치를 이용하여 개발하였으며, 이 시스템은 원자 한층이 기판에 증착될 때 발생하는 응력 및 자왜상수를 측정할 수 있다. 이 시스템을 이용하여 Ni/Pd 나노다층박막의 자기이방성을 조사한 결과, Ni/Pd 나노다층박막에서의 수직자기이방성이 자기탄성이방성과 표면이방성에 기인함을 확인하였다. 또한 Ni/Pd 과 Ni/Pt 나노다층박막에서 Ni과 Pd, Pt의 계면에서 자기적성질이 크게 변화되는 것을 확인하였다. 즉, Ni과 Pd의 계면에서 Pd의 polarization에 의해 Ni/Pd 나노다층박막의 자화값이 크게 증가하는 것을 확인하였다. 이와 달리 Ni/Pt 나노다층박막에서는 Ni과 Pt의 계면에서 Ni 층의 자화값이 감소하는 것을 확인하였으며, Ni층의 두께가 감소하면서 강자성물질인 Ni의 자화값이 소멸하는 것을 관찰할 수 있었다. Ni의 자화값이 소멸하는 현상은 이론적, 실험적으로 아직까지 논란이 되고 있는 현상인데, 본 연구에서는 보다 정확한 Ni의 자화값 측정을 위하여 박막의 온도를 2 K 까지 내리면서 SQUID(Superconducting Quantum Interference Device)를 이용하여 자화값을 측정하고, MCD(Magnetic Circular Dichroism) 측정을 통하여 Ni의 orbital 및 spin 자기모멘트를 측정하였다. 그 결과 대략 2Å 정도의 Ni 층의 자화값이 전혀 관찰되지 않는 것을 실험적으로 검증하였다.
이와 같이 자성박막의 자기적 성질은 계면 및 성장구조등에 크게 변화하게 되는데, 일반적으로, 자성박막에서 자기적특성과 성장구조 및 응력은 각각이 깊은 상호연관성을 갖게 된다. 따라서 자성박막의 심층적 연구를 위해서는 각각의 특성에 대한 독립적인 연구보다는 각각의 특성의 상호연관성을 연구하는 것이 중요하다 할 수 있겠다. 자기적특성, 성장구조 및 응력의 상호연관성에 대한 연구를 위해 본 연구에서는 원자층이하 분해능의 3방향 SMOKE(Surface Magneto Optical Kerr Effects) 측정 시스템, STM(Scanning Tunneling Microscope), RHEED(Reflection High Energy Electron Diffraction) 및 원자층 분해능의 응력/자기탄성상수 측정장치를 장착한 초고진공 박막증착 시스템을 구축하였다. 이 시스템을 이용하여 CoPd 합금박막을 Cu(001)위해 원자층단위로 증착하며 각각의 두께에서 합금박막의 자기적성질 및 성장구조, 응력을 실시간으로 측정하였다. CoPd 합금박막의 두께 변화에 따른 자기탄성계수의 변화를 이해하기위해 자기탄성계수를 실시간 응력측정으로부터 계산한 박막의 변형에 따른 함수로 기술한 결과, 자기탄성계수는 박막의 변형의 2차항 즉 비선형항까지 고려하여야만 정확한 기술이 가능함을 확인하였다. 또한, 실시간 응력측정과 함께 STM, RHEED를 이용하여 박막의 성장구조를 관찰한 결과 CoPd 합금박막은 처음 3 원자층까지는 적층성장을 하는 것으로 관찰되었으며, 3 원자층이후에는 3차원 섬형태의 성장에 의하여 박막의 응력이 완화됨을 확인하였다.
