Recently, stoichiometric FePt compound films have been extensively studied for the developments of novel magnetic and magneto-optical recording media due to their significantly large magnetic anisotropy and magneto-optical Kerr rotation. In this study, we have investigated growth morphology, microstructure, and magnetic properties of FePt/Pt alloy thin films depending on growing temperature and Pt buffer layer thickness. And we have also studied growth morphology of Pt thin films and understood with help of rate equation model and fractal concept.
Firstly, we investigated growth morphology of the FePt/Pt films prepared by sputtering on MgO (100) substrate in a temperature range of 100 - 600℃. The $L1_0$ ordered structure appeared at a low substrate temperature, $T_s$, of 200℃ and became a dominant phase via a second-order type transformation. A transition of FePt film growth morphology from continuous 2D layer-by-layer mode into 3D island growth mode was observed at a $T_s$ of about 400℃. When the film grew in continuous mode the stress from lattice misfit played an important role in governing the growth morphology, while growing in island mode the thermal stress increasingly influenced it. The island structure revealed 8-fold symmetry following the preferred process of elongating the channel length to broadening its width. When interdiffusion between magnetic and buffer layers increased, saturation magnetization gradually reduced over 400℃, while magnetic anisotropy increased till 450 ℃. And coercivity was strongly affected by magneto crystalline anisotropy.
Secondly, we studied island growth morphology and corresponding magnetic properties of the FePt/Pt alloy thin films with varying Pt buffer layer thickness from 50 to 350Å. As the Pt thickness was increased, Pt islands expanded its size, and channel width increased, which induced the FePt layer to change its island growth morphology and structure. The change of growth morphology could be easily understood with considering surface energies. The FePt islands constructed a terrace structure around its edge with very flat facet on its surface. Small islands showed a fractal structure where channels met. Coercivity, saturation magnetization, and magnetic anisotropy were gradually reduced due to increase of Pt contact area via interdiffusion mechanism. It is considered that an isolated island acted as a single magnetic domain, while an agglomerated island consisted of multi domains.
Thirdly, we investigated the growth morphology of 100-Å Pt thin films sputtered on a MgO (100) substrate with variation of $T_s$ from 300℃ to 600℃. The Pt thin films had island growth morphology constructed of both majority Pt (200) and minority Pt (111) structural domains. As $T_s$ increased, the island structure came to have a 4-fold symmetry. With an empirical consideration of an island coverage and its number density, we found that the Pt island structure transformed from agglomerated into deagglomerated growth morphology at $T_s$ ≤ 450℃ under a slow nucleation growth mechanism, while at $T_s$ > 450℃ it was governed via a fast nucleation growth mechanism. From rate equation model, energy barrier was 0.35 ± 0.01 eV at $T_s$ ≥ 450℃ and almost twice the value at $T_s$ < 450℃. Applying a fractal concept to the growth morphology, a linear scaling behavior was found to appear near such transitional $T_s$, rather than the non-linear behavior observed elsewhere.
Finally, we studied surface and cross-sectional microstructure of the FePt/Pt alloy thin films. The FePt/Pt alloy thin film showed a granular structure on its surface. The film surface grown at a $T_s$ of 300℃ in 2D layer-by-layer growth mode was composed of clusters including not-well defined grains in almost same size with grain boundary width. At $T_s$ of ≥ 400℃, however, ordered FePt grains are developed increasing its size by mean of reducing grain boundary width, while transforming into 3D island growth mode. In-depth high-resolution transmission electron microscopy studies unveil that the island has a very flat facet in a dome shape and is composed of two distinct structures. Island surface contains FePt grains with diameter sizes of 5 - 7 nm as a granular structure, which extends through film within about 10 nm from the surface. Ordered $L1_0$ film structure is established below while being compressively strained along the film plane, generating twins and stacking faults. The strained structure also affects the region where agglomeration between islands occurs.
본 연구에서는 MgO (100) 기판 위에 스퍼터링으로 제작한 FePt/Pt 합금 박막의 성막 구조와 자기적 성질에 관해 다음 네 가지로 연구하였다. 첫째, 기판 온도에 따른 2차원 층상 구조에서 3차원 섬 구조로의 성막 구조 변화와 박막 구조인 L10 규칙 구조의 변화, 그리고 다른 성막 구조에서 나타나는 자기적 성질에 대해 알아 보았다. 둘째, 기판과의 큰 격자 불일치를 줄여주기 위해 성막한 Pt 하지층 두께에 따른 Pt 성막 구조가 FePt 자성층의 성막 및 박막 구조에 미치는 영향과 자기적 성질의 변화에 대해 연구하였다. 셋째, Pt 하지층의 성막 구조의 중요성에 따라 Pt 박막의 기판 온도에 따른 성막 및 박막 구조와 성막 원리에 대해 연구하였다. 넷째, 성막 구조에 따른 FePt/Pt 합금 박막이 갖는 미세 구조와 섬 구조에서의 미세 구조를 자세하게 연구하였다. 다음은 네 가지 연구에 대한 결론들이다.
첫째, FePt/Pt 합금 박막은 기판의 온도가 200도 미만에서 불규칙 구조를 갖지만 그 이상에서는 $L1_0$ 규칙 구조로 이차 상변이를 통하여 형성되는 것을 알았다. 성막 구조는 기판 온도가 400도 미만에서 2차원 층상 구조를 형성하고 그 이상의 온도에서는 3차원 섬 구조로 변이가 일어나는 것을 알았다. 성막 구조 변이의 원인으로 낮은 온도에서는 계면 간의 격자 불일치가 영향을 미쳤지만 온도가 증가할수록 층간의 열팽창 계수의 차이가 중요한 역할을 한다는 사실을 알았다. 섬 구조가 형성될 때 섬 간의 채널의 폭 증가보다 길이 증가가 우선하는 특징을 발견했다. 그리고 박막의 수직한 방향으로의 c 축 배향성으로 인해 twin 구조로부터 8-fold 대칭성을 갖았다. 박막의 포화 자화값은 400도 이상에서 점차적으로 자성층과 하지층 간의 계면에서 일어나는 상호 확산 작용에 의해 감소하지만 적어도 450도까지는 $L1_0$ 규칙 구조의 증가에 따라 결정 자기 이방성이 증가하나 그보다 높은 온도에서는 크게 감소했다. 또한 기판 온도에 따른 보자력의 변화는 주로 결정 자기 이방성에 의해서 잘 설명이 된다.
둘째, Pt 하지층의 두께가 증가하면서 3차원 섬 구조에서의 섬 크기와 채널이 증가했다. 기판과의 접촉 면적이 상대적으로 크게 되면 섬의 크기를 줄이고 하지층과의 접촉 면적이 넓어지면서 섬 간에 융합이 잘 이루어지다가 FePt 자성층의 대부분이 Pt 하지층 위에 성막하고 채널 폭이 충분히 커지면 섬 간에 분리가 되어진다. 이 성막 구조의 변화를 FePt 박막 표면에서 갖는 표면 장력에 의한 에너지와 각각 Pt 하지층과 MgO 기판 사이의 계면에서 격자 불일치에 의한 에너지를 고려할 때 쉽게 이해 할 수 있었다. 섬 구조의 특징으로 섬의 모서리에서 20Å 높이의 terrace 구조가 형성되어 있고 표면 거칠기는 1 - 2Å 으로 매우 편평하며 섬들 간의 채널이 만나는 곳에 작은 섬들이 프랙탈 구조로 형성되어 있다는 사실을 알았다. Pt 하지층과의 접촉 면적 증가로 인해 포화 자화값, 이방성, 그리고 보자력이 감소했다. 역전된 자구의 형태는 성막 구조를 잘 따라서 분리된 섬은 하나의 단자구로서 역할을 하고 융합된 섬은 다중 자구로서 역할을 한다고 판단되었다.
셋째, Pt 박막 구조는 (200)인 주 구조와 (111)인 부 구조로 이루어졌다. 기판의 온도가 450도까지 증가하면서 박막 구조는 주 구조와 부 구조 간의 구조적 분리가 이루어 지지 않고, 성막 구조는 느린 섬의 생성 과정에 의해 지배된다는 사실을 알았다. 그리고, 450도 이상에서 박막 구조는 주 구조 간의 구조적 분리가 이루어 졌으며, 성막 구조가 열적으로 빠른 섬 생성 과정에 의해 지배된다는 사실을 섬의 수밀도와 섬이 기판을 덮는 비율의 온도 의존성으로부터 현상학적으로 알았다. 또한 섬들은 온도 증가에 따라 4-fold 대칭성이 증가하였다. Rate 방정식 모델을 적용하여 450도 이상에서 에너지 장벽이 0.35 ± 0.01 eV 이며 그 이하에서는 두 배 정도 큰 값을 갖는 것을 알았다. 프랙탈 개념을 적용하여 거칠기 지수가 450도 근방에서 선형 값을 갖고 그 외의 온도에서 비선형 값을 갖는 것을 알았다.
넷째, 기판 온도에 따라 성막 구조가 2차원 층상 구조에서 3차원 섬 구조로 변하는 시료들의 박막 표면에서 결정립 구조를 발견하였다. 온도가 증가함에 따라 결정립 내에 $L1_0$ 규칙 구조가 형성되고 결정립 경계에서도 규칙 구조로 변하여 경계 폭이 감소한 만큼 결정립이 커졌으며 결정립과 경계간의 구조적 분리가 확실해 졌다. 또한 (112) 구조가 사라지고 박막의 수평 방향으로 섬의 수축이 이루어진 것을 알았다. 섬 구조의 단면 미세 구조로부터 섬 표면이 매우 편평하며 부피 증가에 따른 dome 모양을 하고 있었다. 섬 내부에 twin과 stacking fault가 <022>와 <021>으로 형성된 것을 발견했다. 섬의 표면으로부터 10 nm 두께까지는 결정립 구조를 형성하고 그 이하부터 기판까지 $L1_0$ 규칙 구조를 형성했다. Pt 하지층은 고온에서 자성층과의 상호 확산을 일으켜 섬 표면의 결정립 경계의 성분임을 알았다. 박막의 수평 방향으로 섬의 압축 스트레스에 의한 섬 내부의 변형 구조의 특성은 섬 간의 융합하는 구역에 잘 드러나 있었다. 큰 섬에서는 박막에 수직한 방향으로 edge dislocation을 만들었고 작은 섬에서는 큰 섬과의 융합 영역을 통해 박막에 수평한 방향으로 slip을 일으켰다. 이런 stacking fault들은 구조 간의 격자 상수 차이에 의해 기판으로부터 5 - 7 원자층 주기로 형성되어 있었다. 섬 간의 융합 영역에서는 박막에 수평한 원자면 상에 원자들이 불규칙하게 위치한 사실을 발견했다.
