Ferroelectric domain imaging using atomic force microscope (AFM) has attracted much attention due to its capability of probing in-situ domain structure down to nanometer scale in a non-destructive way. The macroscopic properties were successfully explained in terms of domain structure and dynamics directly observed by AFM. However, the exact reading mechanism of domain imaging by AFM has not been clarified and thus the interpretation of domain images remained unclear. Therefore, the reading mechanism of domain imaging using AFM has been investigated and disclosed by model experiments on silicon oxide and $Pb(Zr,Ti)O_3$ (PZT) thin films. Cantilever-sample interaction was found to take an important role in domain imaging. This interaction adds to the tip-sample piezoelectric interaction thereby obscuring the obtained tip vibration signal. To minimize such an interaction, it was proposed to either put a large area top electrode in between the tip and the sample or use a high aspect ratio tip. These methods have proved to be successful in view that the cantilever-sample interaction was hardly detected and only tip-sample interaction was observed. The polarization switching and fatigue phenomena in PZT thin films were studied using a large area top electrode in between the tip and the sample. The macroscopic electrical properties were simultaneously acquired and compared with the corresponding domain structure. Based on the analysis, it was found that the polarization switching occurs by forward domain growth being rate-limiting mechanism. Polarization suppression occurs region by region and shows either preferential direction of top to bottom or no preferential direction for frozen domains. Finally, the formation and characteristics of micron to sub-micron size domains aligned by AFM tip in PZT thin films were studied. The stability of the aligned domains was studied through the analysis of the retention characteristics. The retention time shows a linear dependence upon the size of the aligned domains. This dependence was explained by kinetic modeling using forward domain growth being the rate-limiting mechanism and the absolute reaction rate theory. From the dependence of the retention time on the crystal orientation, it was found that 90° domains inhibit the domain growth of 180° domains when switching occurs. Furthermore, it was found that the bit size and the bit depth are both linear function of pulse voltage and log pulse width. These dependencies were successfully explained by thermodynamic approach based on electric field calculation in tip-sample geometry.
본 논문에서는 원자력현미경(AFM)을 이용하여 강유전체 $Pb(Zr,Ti)O_3$ (PZT)박막의 도메인(domain) 구조와 역학(dynamics)을 관찰 및 분석하고자 한다. 그런데, 원자력 현미경을 이용하여 얻은 도메인 영상을 정량적으로 분석하기 위해서는 먼저 영상 신호에 영향을 미치는 인자에 대한 이해가 필요하다. 따라서, AFM 탐침(tip)과 도메인 간의 상호작용과 칸티레버(cantilever)와 하부 전극 간의 상호작용을 고려하여 도메인 영상을 얻는 메커니즘을 밝혀내는 연구를 수행하였다. 결과적으로 칸티레버와 하부전극 간에 발생하는 정전기력으로 인해 칸티레버가 굽게 되며 이 때문에 영상신호의 크기가 왜곡되는 것을 발견하였다. 그리고, 도메인들을 구분할 수 있게 하는 것은 도메인들의 압전 현상에 의한 것임을 발견하였다. 그런데, 본 연구에서 발견된 칸티레버와 하부전극 간의 상호작용은 강유전체 도메인 구조를 정량적으로 분석하는 것을 어렵게 만들기 때문에 극소화 내지는 제거되어야 하며 탐침과 도메인 간의 상호작용은 극대화되어야 한다. 따라서, 본 연구에서는 칸티레버와 하부전극 간의 상호작용을 제거 또는 최소화시키는 방법 두 가지를 제안하였다. 첫번째 방법은 넓은 면적의 상부전극 위에 탐침을 놓고 탐침과 전국을 전기적으로 단락시키고 상부와 하부 전극 사이에 전장을 가함으로써 강유전체 박막의 압전 특성을 관찰하는 방법이고 두번째 방법은 시편 가(edge)에 탐침을 위치시키거나 높은 가로세로비를 갖는 탐침을 사용하는 것이다. 첫번째 방법을 이용하여 PZT 박막의 분극 반전 및 피로 현상이 일어날 때의 도메인 구조를 관찰하였으며 얻은 도메인 영상을 거시적인 전기적 특성과 관련시켜 분극 반전과 피로 현상을 모델링하고 물리적인 의미를 파악하는 연구를 수행하였다. 그리하여, 단계적인 DC전장을 가하여 일으키는 분극반전은 전장과 평행한 방향으로의 도메인 성장이 율속단계가 되는 메커니즘으로 일어남을 발견하였으며 각 분극 방향에 대해서 우선 핵 생성 및 성장되는 곳이 있음을 관찰하였다. 또한, 피로 현상은 각 도메인의 자발 분극이 감소해서 일어나는 것이 아니고 분극 반전을 못하는 도메인들이 생성 및 성장함으로써 일어나는 현상임을 확인하였다. 또한, 이렇게 분극반전이 동결된 도메인들은 국부적으로 나타나며 그 크기는 결정립(grain)의 크기와 유사하다는 것을 발견하였다. 이와 함께 도메인의 경계가 날카롭게 이루어진 것을 근간으로 각 결정립의 성질이 피로 특성을 결정하는 것을 알 수 있었다. 나아가서, 피로 현상 말기에 분극반전이 동결된 도메인들은 더 높은 전장을 가함으로써 쉽게 회복시킬 수 있지만, 초기에 동결된 도메인들은 회복이 이루어지지 않는 것을 발견하였다. 이는 강유전체 박막을 제조할 때 성장 조건을 최적화시켜서 모든 결정립들을 피로 특성 말기에 동결되는 결정립 또는 전혀 동결되지 않는 결정립 수준으로 제조할 수 있다면 피로 특성을 겪지 않는 강유전체 비휘발성 메모리 소자를 만들 수 있음을 의미한다. 이와 같이 원자력현미경을 이용하여 강유전체 도메인을 관찰하는 연구는 거시적인 전기적 특성을 설명할 수 있게 해주며 이를 기반으로 특성 개선을 가능케 하기 때문에 유용하다. 뿐만 아니라, 원자력현미경을 이용하여 도메인을 읽고 쓰는 것을 응용하여 각 도메인을 기본 단위로 하는 초고집적 메모리 소자가 최근에 제안되었다. 50 nm이하의 도메인들을 다루는 기술의 확립은 제곱 센티미터 당 수십 Gigabit 이상의 높은 집적도를 갖는 소자를 개발할 수 있다는 의미에서 향후 컴퓨터 및 정보 통신 산업에 중요한 핵심 기술로 부각될 것으로 예상된다. 따라서, 이 소자의 응용성을 확인하기 위해 나노미터(nanometer) 크기의 도메인들을 정렬시키고 이들의 시간에 대한 안정성을 나타내주는 척도인 리텐션 손실(retention loss)을 연구하고자 하였다. 리텐션 손실의 원인인 비분극(depolarization) 전장을 최소화시키기 위해서, 정렬시킨 도메인과 반대방향의 도메인을 근처에 같이 형성시켜주는 역분극(back poling) 처리를 해서 리텐션 손실 특성을 현저하게 개선시켰다. 또한, 칸티레버와 하부전극 간의 상호작용을 최소화시키면서 국부적으로 도메인들을 정렬시키기 위해서 본 연구에서 제안한 방법 중에 두번째 방법인 시편 가(edge)에서 도메인을 정렬시키고 읽는 연구를 수행하였다. 그리고, 정렬된 도메인들의 크기가 전장 펄스의 크기와 폭에 의해서 조절되는 양상을 관찰하였다. 이를 정량적으로 설명하기 위해 전장 분포를 계산하고 도메인의 크기를 수평 및 수직 방향으로 나누어서 예측하는 연구를 수행하여 도메인이 인위적으로 형성되는 과정을 분석하였다. 결과적으로 도메인의 크기를 최소화시키고 안정성을 극대화시키기 위해서 다음의 두 가지를 제안하였다. 첫째, 박막의 두께는 도메인 크기와 동일하거나 그 보다 얇아야 한다. 둘째, 정방정 $Pb(Zr,Ti)O_3$ 계에서는 <100> 방향으로 단결정처럼 성장시켜야 한다. 마지막으로 본 연구에서는 향후 MicroElectro-Mechanical System (MEMS) 소자와 같이 초소형 강유전체 부품을 필요로 하는 분야에서 부품을 평가하는 방법의 하나로서, 원자력현미경을 이용한 도메인 관측 기술을 응용하여 압전계수의 분포를 영상화시킴으로써 품질관리하는 방법을 제안하였다.
