Phenolic moieties and their derivatives are versatile tools for creating functional biomaterials due to their reactivity in a wide range of covalent and non-covalent interactions. In this thesis, we synthesized two types of polyphenol-conjugated polymers: chitosan-gallol (CHI-G) and gelatin-catechol (Gel-C), and explored their novel properties and functionalities resulting from the synergistic effects between polymer backbones and conjugated polyphenolic moieties. In Chapter 2, we examined the material-independent coating capability of CHI-G and its interactions with cells. We found that CHI-G coating is cell-repelling and produces cell spheroids, which we termed a “spheroid-generating polyphenolic adhesive”. Using this coating and spheroid generating capability, we developed a “Sphero-Tube platform” to produce uniform-sized spheroids efficiently. In Chapter 3, we employed CHI-G coating as an intermediate layer to immobilize functional molecules (fucoidan and extra-cellular matrix) on expanded polytetrafluoroethylene, creating an anti-thrombotic and endothelial cells-friendly vascular graft. In Chapter 4, we made CHI-G into a thin and transparent film. It self-wrapped onto tissue or organ surfaces upon attach and adhered strongly. It serves as a hemostatic bioadhesive. We applied it, combining with a chitosan-boronic acid film, onto vascular anastomosis sites, reducing suturing numbers required and developed “less-suture anastomosis” method. In Chapter 5, we conjugated catechol moieties onto a thermosensitive polymer gelatin, which is named as Gel-C. This modification lowered the gelation temperature of gelatin and provided covalent crosslinking points to create thermo-irreversible gelatin hydrogels. Leveraging these properties, we developed injectable gelatin hydrogels and an in situ gelation system for target drug delivery.
페놀물질는 다양한 상호작용으로 기능성 생체재료를 구축하는 다재다능한 도구입니다. 이 연구에서는 CHI-G와 Gel-C와 같은 두 폴리페놀-결합 폴리머를 합성하여, 폴리머과 폴리페놀 물질의 상호작용에서 생기는 새로운 특성과 기능성을 탐구했습니다. 2장에서는 CHI-G의 코팅 능력과 세포와의 상호작용을 연구했으며, CHI-G 코팅을 "스피어로이드 생성 폴리페놀 접착제"로 명명했습니다. 이 코팅과 스피어로이드 생성 능력을 활용하여 "Sphero-Tube"을 개발하여 균일한 크기의 스피어로이드를 효율적으로 생산했습니다. 3장에서는 CHI-G 코팅을 중간 층으로 사용하여 확장된 폴리테트라플루오로(ePTFE)에 기능성 물질을 고정시키고 항응혈및 내피세포 친화적인 인공혈관을 제작했습니다. 4장에서는 얇고 투명한 CHI-G 필름을 개발하여 조직 또는 장기 표면에 자동으로 부착되는 생체 접착제로 사용했으며, 이것을 키토산-보론산 필름과 결합하여 "less-suture anastomosis" 방법을 개발했습니다. 마지막으로, 5장에서는 열민감성 폴리머 젤라틴에 카테콜 성분을 결합하여 Gel-C를 개발했으며 이것을 이용하여 주입 가능한 젤라틴 하이드로젤 및 표적 약물 전달을 위한 현장 젤화 시스템을 개발했습니다.
