This study analyzed the chemical degradation behavior and the effect of supplementary cementitious materials (SCMs) replacement on cement-based disposal vaults for radioactive waste in a surface disposal facility using a reactive transport model. The reactive transport model was developed by combining pure thermodynamic models with water and solute transport simulations. Pure thermodynamic calculations were performed using the PHREEQC code and the THERMOCHIMIE database, while water and solute transport calculations were conducted using the COMSOL code. Simulations were carried out by varying the SCMs content to reflect the key factors that are expected to cause the chemical degradation of the cement-based disposal vault walls, mainly precipitation and the cement-SCMs mixing ratio. The modeling results showed that the chemical degradation of the cement-based barrier was most significantly influenced by the replacement of silica fume among other SCMs, which was found to promote the pozzolanic reaction. The durability of the barriers against chemical degradation was highest when the silica fume content was around 20%. This was attributed to the influence of the initial formation of calcium silicate hydrate (CSH) compounds. The reactive transport model was used to predict degradation in the structural integrity of the disposal vault over time by examining the relationship between porosity and compressive strength. Furthermore, to manage the uncertainty in the degradation model of the cement-based barrier, boundary conditions related to climate change were developed. It was found that the model was highly sensitive to factors such as temperature and effective diffusion coefficient. Based on the calculated durability of the cement-based vault walls, the barrier is predicted to last for at least several thousand years.
본 연구에서는 반응이동 모델을 활용하여 방사성폐기물 표층처분시설 내 시멘트 기반 처분고의 화학 열화 거동과 혼화재 혼입 효과를 분석하였다. 반응이동 모델은 순수 열역학 모델과 물, 용질 수송 시뮬레이션을 결합하여 개발되었다. 순수 열역학 계산은 PHREEQC 코드와 THERMOCHIMIE 데이터베이스를 활용하여 수행되었으며, 물, 용질 수송 계산은 COMSOL 코드를 활용하였다. 시멘트 기반 처분고 방벽의 화학적 열화 영향을 야기하는 주요 원인이 되는 강수와 시멘트 혼화재 배합비를 반영하여 시뮬레이션이 수행되었다.
모델링 결과 시멘트 기반 처분고 방벽의 화학적 열화는 혼화재 중 실리카퓸 혼입에 가장 높은 저항성을 가지는 것으로 나타났으며, 이는 포졸란 반응을 활발히 야기하는 실리카의 함량에 기인한 것으로 분석된다. 화학 열화에 대한 방벽 내구성은 실리카퓸 함량이 약 20%일 때 가장 높게 나타났다. 이는 초기에 형성된 칼슘실리케이트 수화물(CSH)의 양이 화학열화에 영향을 끼친 것으로 나타났다. 또한, 공극과 압축강도의 관계로부터 처분고 구조적 건전성이 저하되는 시기를 예측할 수 있었다. 한편, 시멘트 기반 처분고 방벽의 열화모델의 불확실성 관리를 위해 기후변화에 따른 시나리오를 도출하였고, 온도와 유효확산계수에 민감도가 가장 높은 것으로 평가되었다. 시멘트 기반 방벽의 내구성은 최소 수천년 이상 동안 유지될 것으로 예측된다.
