Single atom catalysts, with their distinct electrochemical properties different from the metal nano-catalysts, are getting attention in the hydrogen society as a new type of catalytic material in electrochemical devices for achieving carbon-neutralization. In particular, single atom catalysts composed of non-platinum group metals have the potential to replace platinum catalysts in fuel cell electrodes. It can also effectively reduce the usage of precious metals at the material level by maximizing their utilization efficiency when using the precious metals. In this dissertation, we investigate engineering single-atom catalysts for oxygen reduction reaction in fuel cells and hydrogen evolution reaction in water electrolysis, focusing on the catalyst design and reaction mechanisms for high efficiency. The electrochemical properties and structure of the materials are discussed based on electrochemical analysis and synchrotron radiation-based techniques. Each reaction mechanism is elucidated using the first-principles density functional theory. This dissertation provides deeper insights into developing catalytic materials using single atom catalysts for crucial electrochemical reactions in achieving hydrogen society.
단일원자촉매는 기존 금속 나노입자 촉매와는 다른 전기화학적 특성을 가지고 있어, 탄소중립 실현을 위한 전기화학 디바이스 내 새로운 전극 소재로서 수소 사회의 많은 주목을 받고 있다. 특히, 단일원자촉매는 비백금계 전이금속 활용 시 연료전지 전극의 백금 촉매를 대체할 수 있는 가능성이 있다. 또한, 백금계 금속 활용 시 이용 효율을 극대화하면 소재 단위의 백금계 금속 사용량을 효과적으로 저감할 수 있다. 본 학위논문에서는 연료전지 산소환원반응 및 수전해 수소발생반응을 위한 단일원자촉매에 대해 고찰하는데, 고효율을 위한 촉매설계와 반응 메커니즘을 중점적으로 다루고자 한다. 기본적으로 전기화학적 분석과 방사광 가속기 분석법을 기반으로 소재의 전기화학적 특성과 구조 등을 다루며, 제일원리 밀도함수 이론을 활용하여 촉매의 고활성 메커니즘을 밝히고자 한다. 본 학위논문은 수소 사회 실현을 위한 핵심 반응들에서, 단일원자촉매를 활용하여 고활성 촉매소재를 설계하는 데 깊은 통찰력을 제공한다.
