Recently, single-atom catalysis (SACs) has been extensively studied due to the high activity and efficiency of using all atoms as catalysts. Even though SACs are ideal catalysts that can utilize the advantages of both homogeneous and heterogeneous catalysts, they cannot be used in large quantities due to agglomeration issues caused by the increasing chemical potential as the catalyst size decreases, and therefore there is a need to develop rationally SACs with excellent properties. In this study, we attempted to unveil a factor that is a link between catalysts and descriptors that represent their properties. Based on these proposed design factors, we designed and verified catalysts with expected excellent properties. In the first part, graphene-based SACs for oxygen reduction reaction were studied. The frontier orbital energy level of the single atom and the Fermi energy level of the catalyst were proposed as factors affecting the descriptors of catalytic activity and stability, and we studied the control of the factors through doping strategies. In the second part, hybrid oxide interface-supported SACs for low-temperature water gas shift reactions were studied, the reducibility of the oxides was proposed as a factor affecting the catalytic activity and stability descriptors, and the modulation of the design factor was studied.
최근 촉매 사이즈를 단일 원자 수준으로 줄여 촉매의 효율을 극대화하는 단일 원자 촉매 연구가 많이 진행되고 있다. 단일 원자 촉매는 균일 촉매와 불균일 촉매의 장점을 모두 살릴 수 있는 아주 이상적인 촉매에도 불구하고 촉매 사이즈가 감소함에 따른 화학 퍼텐셜 증가로 인한 안정성 문제가 있다. 따라서 많은 양을 사용할 수 없으며 우수한 특성을 갖는 단일 원자 촉매를 개발할 필요성이 있다. 본 연구에서는 우수한 단일 원자 촉매를 합리적으로 설계하기 위하여 촉매와 촉매의 특성을 나타내는 디스크립터간의 연결고리인 팩터를 밝히고자 하였다. 또한 이렇게 제안된 디자인 팩터에 기반하여 우수한 특성을 가질 것으로 예상되는 촉매를 디자인하고 검증하였다. 첫 번째 장에서는 산소 환원 반응용 그래핀 기반 단일 원자 촉매에 대하여 연구를 진행하였다. 촉매의 활성과 내구성의 디스크립터에 영향을 주는 팩터로써 프런티어 오비탈 에너지 레벨과 촉매의 페르미 에너지 레벨을 제시하고 도핑을 이용한 팩터 조절에 기반한 촉매 디자인에 대해 연구하였다. 두 번째 장에서는 저온용 수성 가스전이 반응용 혼합 산화물 기반 단일 원자 촉매에 대하여 연구를 진행하였다. 촉매의 활성과 내구성의 디스크립터에 영향을 주는 팩터로써 산화물의 환원성을 제시하고 팩터 조절에 기반한 촉매 디자인에 대해 연구하였다.
