Lithium (Li) metal anode holds promise for high-energy batteries thanks to its high theoretical specific capacity and low redox potential. However, the inherent instability of metallic Li surfaces leads to the formation of brittle and uneven solid-electrolyte interphase (SEI) layers, exacerbating issues such as Li dendrite growth and limiting battery life. In this study, we introduce a 100-nm poly(dimethylaminomethyl styrene) (pDMAMS) nanolayer, deposited via initiated chemical vapor deposition (iCVD), to passivate the Li metal anode. The iCVD pDMAMS layer swells significantly in a carbonate electrolyte, forming an electrolyte-filled soft-scaffold for Li-ion transport. This swollen tertiary amine polymer interacts with the electrolyte to generate robust scaffold, establishing homogeneous Li2O-free and Li2CO3-rich native SEI layers. This approach achieves a record-high Li-ion transference number of 0.95 with high ionic conductivity (6.54 mS cm-1). The cycle life of pDMAMS-Li anode is extended by 550% in symmetrical cells and 600% in LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2 (NMC622) based full cells compared to bare Li anode. In another study, a bifunctional polymer scaffold is employed to accommodate and modify Li dendrites and SEI layers. The CMGG-Li@PAM membrane (C-Li@P) with a 3D framework and beneficial SEI components is introduced. The biodegradable membrane enhances Li transportation at the anode/electrolyte interphase and tunes the constitution of SEI with Li3N, LiF, and LixPFy-based components. The C-Li@P membrane facilitates uniform Li deposition, mitigating dendrite formation. This research, which focuses on processes and materials designed to environmentally and effectively stabilize the interface of highly reactive lithium anode, play a pivotal role in the advancement of sustainable and long-term cycle next-generation lithium metal battery systems.
리튬(Li) 음극은 높은 이론적 비용량과 낮은 산화환원 전위로 인해 고용량 이차전지로써 유망합니다. 그러나 금속 Li 표면의 높은 반응성으로 인한 전해질과의 부반응으로 부서지기 쉽고 불균일한 고체 전해질 간기(SEI) 층의 형성과 리튬 덴드라이트의 성장은 배터리 수명을 악화합니다. 본 연구에서는 개시화학기상증착공정(iCVD)를 통해 리튬 금속 표면에 100nm 두께의 폴리(디메틸아미노메틸 스티렌)(pDMAMS) 필름을 증착하여 보호합니다. 증착된 pDMAMS필름은 탄산염 계열의 전해질에서 크게 팽윤하여 리튬 이온 수송을 원활하게 해주는 전해질이 채워진 지지체를 형성합니다. 팽윤된 고분자 지지체는 내부에 Li2O가 없고 Li2CO3가 풍부하면서 균일한 구성을 가진 SEI층을 형성합니다. 해당 팽윤성 고분자 지지체 구조물은 높은 이온 전도도(6.54mS cm-1)와 함께 기록적인 높은 리튬 이온 전달 수치인 0.95를 보여줍니다. pDMAMS-Li 음극의 배터리 수명은 순수 Li 음극 셀과 비교하여 대칭 셀에서는 550%, LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2(NMC622) 기반 완전 셀에서는 600% 늘어났습니다. 또 다른 연구에서는 리튬 덴드라이트의 성장을 억제하면서 동시에 SEI층의 성분을 조정하기 위해 다기능성 고분자 섬유막 지지체가 활용되었습니다. 3차원 구조의 CMGG-Li@PAM 섬유막(C-Li@P)을 도입하여 음극/전해질 계면에서 Li 수송을 원활하게 하고 Li3N, LiF 및 LixPFy 계열의 유익한 SEI성분을 조성하였습니다. C-Li@P 섬유막은 균일한 Li 증착을 촉진하고 리튬 덴드라이트 형성을 완화합니다. 높은 반응성을 지닌 리튬 음극의 계면을 효과적으로 그리고 친환경적으로 안정화하는 공정과 재료에 대한 이 연구는 지속 가능하고 장수명의 차세대 리튬 금속 배터리 시스템 개발에 대해 기여합니다.
