A facile and innovative strategy to design bio-based, processible, reusable, and self-healing pressure sensitive adhesive (PSA) is developed. In this work, 100% of PSA composition is replaced with fully bio-based, bio-degradable, renewable, and even edible feedstock via only a simple and eco-friendly process excluding any use of solvents or chemical reagents. The PSA formulation is based on a colloidal mixture of amylopectin nanoparticles (AMPs), cellulose nanofibrils (CNFs), and either sorbitol (SBT) or mannitol (MNT), which play crucial roles as a firm base, reinforcing structural support, and a plasticizer/binder, respectively, combined with glycerol in the presence (1$^{st}$ approach) and absence (2$^{nd}$ approach) of water. Both approaches can yield excellent rheological and adhesion properties, which are comparable to conventional petrochemical-based products in terms of tack, peel, and shear strength, by leveraging physical crosslinking through hydrogen bonding among the constituents, especially between AMPs and SBT/MNT, and by balancing bulk viscoelastic properties. While the water-based PSA is vulnerable to high humidity, the glycerol-based PSA becomes so humidity-resistant that the relative humidity over 90% can’t deteriorate its peel and shear strength. The optimal glycerol-based formulation also showcases a high self-healing ability. While there are areas for further optimization, this work provides a foundational step towards the most sustainable adhesive industry.
100 % 바이오기반 소재 및 공정을 이용하면서도 가공성, 재사용성 및 자가 치유성을 갖춘 점착제(PSA)를 개발하였다. 본 연구에서는 화학적 용매나 시약을 전혀 사용하지 않으면서 PSA 성분의 100%를 친환경, 생분해성, 재생 가능, 심지어 식용 가능한 원료로 대체하였다. PSA 제형은 아밀로펙틴 나노입자(AMP), 셀룰로오스 나노피브릴(CNF), 솔비톨(SBT) 또는 만니톨(MNT)의 콜로이드 혼합물을 기반으로 하는데, 각각 물 (1차 접근 방식) 또는 글리세롤(2차 접근 방식)과 결합하여 아밀로펙틴은 단단한 베이스로서 역할을 하고 셀룰로오스 나노피브릴은 PSA의 구조적 지지체로서, 솔비톨 및 만니톨은 가소제/결합제로서의 중요한 역할을 수행한다. 두 가지 접근 방식 모두 성분 간의 수소 결합을 통한 물리적 가교, 특히 AMP와 SBT/MNT 간의 수소 결합을 활용하고 벌크 점탄성 특성의 균형을 유지함으로써 점착력, 박리력, 전단 강도 측면에서 기존 석유화학 기반 제품에 대응하는 우수한 유변학 및 점착 특성을 보여주었다. 물을 기반으로하는 PSA는 높은 습도에 취약하지만 글리세롤 기반 PSA는 상대 습도 90% 이상에서도 박리 및 전단 강도가 저하되지 않을 정도로 내습성이 우수하였다. 또한 최적의 글리세롤 기반 PSA 조성을 통해 높은 자가 치유 능력이 확인되었다. 추가적으로 최적화가 필요한 부분이 있지만, 이 연구는 가장 지속 가능한 점착제 산업을 향한 기초적인 단계를 제공할 것으로 기대한다.
