The activated carbon-supported metal catalysts have received extensive attention and application in the chemical industry. However, despite their popularity, activated carbon does present certain limitations, such as its microporous structure, which hinders efficient mass transfer of molecules during reactions, and the insufficient anchoring sites for the active phase, resulting in uneven dispersion of metal nanoparticles (NPs) on the carbon surface, promoting aggregation and potential leaching of these NPs. As a result, there is a pressing need to develop highly active carbon materials with tunable porosity and surface chemistry to create metal and carbon catalysts with immense industrial prospects.
Previously, achieving precise control over the channel nanostructure in mesoporous carbon particles required intricate and costly top-down processing methods, which remains a significant challenge for large-scale production. The advantage of the method using BCP particles is that large-scale synthesis is possible, and particles with uniform size and channel nanostructure can be generated when making BCP emulsions using the membrane emulsification method. This is crucial for various applications, including fuel cells and battery electrodes, as the particle size and structure have a significant impact on performance. Therefore, the BCP emulsion evaporation approach has great potential to achieve precise control over the channel nanostructure within the particles.
This doctoral dissertation proposes a facile strategy to fabricate controlled channel nanostructures within porous carbon particles (PCP). In particular, we systematically controlled the exposure of the cylindrical channels on the PCP surface from closed to fully open nanostructures. To investigate the effect of this nanostructure on the activity of the platinum-iron alloy catalyst, the oxidation properties and oxygen reduction reaction of o-phenylenediamine (OPD) were used, and the open channel configuration in PCP promotes mass transfer during the catalytic reaction. We conclude that the open-channel configuration within the PCPs provides a large additional surface, serving as stable deposition sites for the PtFe catalyst and facilitating mass transfer during the catalytic reaction. And we investigate the relationship between channel nanostructure and catalytic performance to provide useful guidelines for PCP structural design.
활성탄소를 기반으로 한 금속 촉매는 화학 산업에서 광범위한 관심과 응용을 받고 있다. 그러한 관심에도 불구하고 활성탄소는 미세한 기공 구조로 반응 중 분자의 효율적인 질량 전달을 방해하며, 활성 상의 고정 부위가 부족하여 금속 나노입자(NPs)가 탄소 표면에 불균일하게 분산되어 뭉침 현상 및 잠재적으로 NPs의 용출을 야기하는 등의 한계가 있다. 이로 인해 가공 산업에 광범위한 가능성을 갖는 탄소기반 촉매를 만들기 위해 조절된 메조기공도와 표면적을 가진 고활성 탄소 물질을 개발할 필요성이 있다.
이전에는 메조다공성 탄소 입자의 채널 나노 구조에 대한 정밀한 제어를 달성하려면 복잡하고 비용이 많이 드는 하향식 처리 방법이 필요하였으며 이는 대규모 생산에 있어서 중요한 과제로 남아 있다. BCP 입자를 이용한 방법의 이점은 대규모 합성이 가능하며, 막 유화 방법을 사용하여 BCP 에멀젼을 만들 때 균일한 크기와 채널 나노구조를 갖는 입자를 생성할 수 있다는 점이다. 입자 크기와 구조가 성능에 큰 영향을 미치기 때문에 연료 전지 및 배터리 전극을 포함한 다양한 응용 분야에 매우 중요하다. 따라서 BCP 에멀젼 증발 접근법은 입자 내의 채널 나노 구조에 대한 정밀한 제어를 달성할 수 있는 큰 잠재력을 가지고 있다.
본 박사 학위 논문은 다공성 탄소 입자(PCP) 내에서 제어된 채널 나노구조를 제조하기 위한 손쉬운 전략을 제안한다. 특히, 우리는 완전히 닫힌 나노구조에서 완전히 열린 나노구조에 이르기까지 PCP 표면의 원통형 채널의 노출을 체계적으로 조절하였다. 이러한 나노구조가 백금-철 합금촉매 활성에 미치는 영향을 조사하기 위하여 o-페닐렌디아민(OPD)의 산화 특성을 이용하였으며, PCP 내의 개방형 채널이 추가 활성표면을 제공함으로써 촉매 반응 중 물질 전달을 촉진한다는 결론을 내렸다. 그리고 채널 나노구조와 촉매 성능 사이의 관계를 조사하여 PCP 구조 설계에 유용한 지침을 제공하고자 한다.
