Process intensification refers to improvements of a process at operational, functional and/or phenomena levels. It is typically achieved by integrating multiple unit operations into one, integration of functions or phenomena, or targeted phenomena within a process, e.g., mixing and mass/heat transfer. To enhance mixing uniformity and mass/heat transfer, one approach in process intensification involves strengthening or regulating the flow pattern through the use of equipment add-ons such as baffles, stirrers, and other similar devices. To ensure efficient design and operation of these flow-enhanced processes, it is essential to possess the capability to model, simulate, and optimize complex flow patterns. Computational fluid dynamics (CFD) involves solving Navier-Stokes and other related equations numerically in order to visualize the flow fields and distributions of key intensive properties, e.g., concentrations, temperature, pressure. CFD is a handy tool for designing and optimizing flow-enhanced processes but its use is hindered by its high computational cost. Therefore, CFD is difficult to embed in traditional optimization methods or even to use in data-driven optimization's contexts. To face this challenge, this study investigates the approach of coupling CFD with Bayesian optimization (BO), which is a data-based optimization method that specifically addresses the exploration-exploitation trade-off. BO enables the optimization of 'expensive-to-evaluate' functions which allow only a small number of function evaluations. The main emphasis of this thesis will be to test the efficacy and identify/resolve the challenges of implementing the approach in the design and operation of advanced membrane reactors and industrial fermentors.
It is crucial to assess the scalability of both processes due to their sensitivity to local distributions such as concentration and flow when scaled up for increased production. This study first focuses on evaluating the scalability of a catalytic membrane reactor (CMR) with multiple tubes, where concentration polarization and temperature deviation are significant factors. The results of the scalability analysis demonstrate that incorporating baffles in the CMR for process intensification yields economic benefits by reducing the required amount of catalyst while maintaining comparable performance to conventional CMRs. However, the reactor's structural limitations impose restrictions on heat transfer, preventing infinite scale-up (imposing a limit on the scale up). With this motivation, the paper aims to optimize the reactor's structure within a scalable range, focusing on achieving the highest energy efficiency. Unlike previous studies that solely analyze hydrogen yield on a small scale, this research compares processes of different scales by setting energy efficiency as the objective function, which provides an overall measure of process performance while duly considering the heat transfer effect. The analysis reveals that the optimal solution involves a design that narrows the gap between tubes and reduces their diameter, enhancing the heat transfer effect despite accommodating the largest number of tubes. Additionally, by reducing the reactor length, unnecessary catalyst consumption and heat injection are prevented, as rapid chemical reactions and physical permeation phenomena primarily occur at the reactor's front. However, an excessively short reactor length hinders complete reaction due to a limited residence time. Therefore, the reactor length is optimized by considering the number of baffles and the baffle cut, aiming to ensure a complete reaction. The results not only efficiently identify a scalable optimal design for the membrane reactor through comparison of various objective functions but also provide valuable guidelines for reactor design during scale-up.
The second part of the research involves conducting simulations of the fed-batch fermentation process on a pilot scale, taking into account previous findings that a concentration gradient occurs in the medium on a larger scale. In the fermentation process, the rotation of the impeller is utilized to create a uniform medium and enhance fermentation performance. However, in larger-scale fermentations, the performance is influenced by the dispersion of gas and the distribution of medium concentration, which depend on the design and operating conditions of the reactor. Previous studies dealt with the design and operating conditions independently, and paid attention to the media environment, such as gas holdup, which can affect the growth of strains. However, solely increasing gas holdup fails to consider strain growth in regions with locally low strain concentration or in dead zones where gas delivery is limited. Motivated by this, the paper shifts its focus from gas holdup to gas distribution, aiming to optimize the fermentor's design and operating conditions for strain growth rate based on fermentation kinetics. To achieve this, CFD simulations of fermentors are combined with fermentation kinetics estimated by experimental data. Initially, 32 sets of data concerning design and operating conditions were generated through the implementation of Design of Experiment (DOE) with the aim of maximizing the strain's growth rate. The results of the DOE reveals a wide distribution of the objective function across variables, and the top 10 % of experiments mostly indicate a fast agitation speed. However, it cannot be concluded that a global optimal solution is found because other variables except for the agitation speed point to different values. The BO results exceeded the maximum strain growth rate found using the DOE with only 7 additional experiments starting with the initial number of 5 experiments. The top 10 % of experiments obtained through BO exhibit characteristics such as wider baffle widths, smaller spaces between impellers, slower gas flow rates, and higher agitation speeds. The resulting slow gas flow rate demonstrates that the gas distribution, not the gas holdup, is important for the growth rate of the strain. Furthermore, the optimal solution demonstrated that gas distribution is influenced by the design even under conditions of low gas flow rates and high agitation speeds. For instance, an experiment featuring a narrow baffle width and large space between impellers, despite similar operating conditions, reveals a larger dead zone. Hence, the optimal solution obtained by BO provides valuable insights into the design and operating conditions required for achieving perfect gas dispersion in a fermentor.
공정 강화는 작동, 기능, 그리고/또는 현상적 수준에서 공정의 개선을 일컷는다. 일반적으로 여러 단위의 공정을 하나로 통합하고, 기능, 현상, 또는 공정 내에서 혼합과 물질 및 열 전달과 같은 대상 현상의 통합을 통해 달성된다. 공정 강화의 한 가지 접근 방식은 혼합 균일성과 물질 전달을 향상시키기 위한 배플, 교반기, 그리고 다른 비슷한 장치와 같은 장비들을 사용하여 유동의 패턴을 강화하거나 조절하는 것이다. 이러한 유동 강화 공정의 효율적인 설계 및 운영을 보장하려면 복잡한 유동 패턴을 모델링, 시뮬레이션 및 최적화할 수 있어야 한다. 전산유체역학은 농도, 온도, 압력과 같은 주요 집약적 특성의 유동장 및 분포를 시각화하기 위해 Navier-Stokes 및 기타 관련 방정식을 수치적으로 푸는 것을 포함한다. 전산유체역학은 유동 강화 프로세스를 설계하고 최적화하기 위한 편리한 도구이지만 높은 계산 비용으로 인해 사용이 제한된다. 따라서 전산유체역학은 전통적인 최적화 방법에 적용시키거나 심지어 데이터 기반의 최적화 문맥에서의 사용도 어렵다. 이러한 문제에 직면하여, 이 연구는 탐색-활용 트레이드 오프를 구체적으로 다루는 데이터 기반 최적화 방법인 베이지안 최적화와 전산유체역학을 결합하는 접근 방식을 조사한다. 베이지안 최적화를 이용하면 전산 소모가 큰 함수를 적은 개수의 평가로 최적화할 수 있다. 이 접근법을 분리막 반응기와 발효기에 강화된 디자인과 운전 조건에 적용하여 그 효율성과 문제점들을 살펴보는 것이 이 논문의 핵심이다.
두 공정은 생산량을 높이기 위해 규모를 확장시킬 때 농도, 온도, 및 유동에 대한 국지적 분포에 영향을 받기 때문에 확장성에 대한 평가가 필수적이다. 첫 번째로, 이 논문은 농도 분극 현상과 온도 편차 현상이 많이 일어나는 촉매 분리막 반응기에 대하여 다중 튜브로의 확장성을 살펴본다. 확장성 연구의 결과는 공정 강화를 위해 배플을 추가한 촉매 분리막 반응기가 전통적인 촉매 분리막 반응기와 같은 성능을 내기 위해 필요한 촉매의 양이 줄어드는 경제적 이익이 발생한다는 것을 보여준다. 하지만 반응기의 구조상 열 전달에 한계가 존재하여 무한한 확장은 불가능하다. 이러한 동기에 의해, 이 논문은 확장 가능한 범위 안에서 최고의 에너지 효율을 가지는 반응기의 구조를 최적화한다. 이는 기존의 연구들이 작은 규모에서 단순하게 수소 수득률을 분석한 것과 달리, 열 전달의 결과로서 발생하는 공정 성능에 대한 전반적인 지표가 되는 에너지 효율을 목적 함수로 두어 서로 다른 규모의 공정을 비교한다. 그 결과, 최적 솔루션에서의 디자인은 튜브의 개수가 가장 많은 구조임에도 불구하고 열 전달을 키우기 위해 튜브 사이의 간격을 좁히고 튜브의 지름을 줄인 것으로 분석된다. 또한, 화학 반응과 물리적 투과현상이 반응기의 앞단에서 빠르게 일어나기 때문에 반응기의 길이를 줄여 불필요한 촉매 소모 및 열 주입을 차단한다. 하지만 너무 짧은 반응기의 길이는 오히려 체류 시간이 짧아 완전한 반응을 방해하기 때문에 반응기의 길이는 배플의 개수와 배플 컷을 고려한 완전한 반응을 확보하는 디자인으로 최적화된다. 이 결과는 분리막 반응기에 대한 확장 가능한 최적의 디자인을 다양한 목적 함수의 비교를 통해 효율적으로 찾았을 뿐만 아니라, 규모 확장에 대한 반응기 디자인의 가이드라인을 제공해준다.
두 번째로, 유가식 발효 공정 모사는 큰 규모에서 배지 농도의 구배가 발생한다는 사전 연구들을 토대로 파일럿 규모에서 진행된다. 발효 공정에서는 임펠러의 회전을 통해 균질의 배지를 형성하여 발효 성능을 높이나, 큰 규모에서는 반응조의 디자인과 운전 조건에 따라 가스의 분산과 배지 농도 분포가 바뀌어 발효 성능이 좌우된다. 그러나 이전 연구들은 디자인과 운전 조건을 독립적으로 다루며, 균주의 성장에 영향을 줄 수 있는 기체 포집율과 같은 배지의 환경에 주목한다. 하지만 단순히 기체 포집율을 높이는 것은 균주의 농도가 국부적으로 낮아지는 곳이나 혹은 기체가 전달되지 않는 데드 존을 포함한 균주의 성장까지 고려하기 힘들다. 이러한 동기로, 이 논문에서는 기체 포집율 대신에 기체의 분포를 고려하며, 발효 속도식 기반의 균주 성장 속도에 대한 발효조의 디자인과 운전 조건이 최적화된다. 따라서, 발효조의 전산유체역학 모사에는 실험 데이터 기반의 발효 속도 모델이 결합된다. 우선, 균주의 성장 속도를 최대화시키기 위한 목적으로 디자인 및 운전 조건 변수에 대한 32가지 데이터가 실험계획법을 이용하여 설계된다. 실험계획법의 결과는 변수에 따른 목적 함수가 넓은 범위로 분포하며, 상위 10 %의 실험들이 대부분 빠른 회전 속도를 가리킨다는 것을 확인시켜 준다. 하지만 회전 속도를 제외한 다른 변수들이 각기 다른 값을 가리키는 것으로 보아 전역 최적해를 찾았다고 볼 수 없다. 베이지안 최적화 결과는 5개의 초기 실험 개수로 시작해 7번의 추가 실험만으로도 실험계획법을 이용하여 찾은 최대 균주 성장 속도를 넘어섰다. 베이지안 최적화를 통해 구한 상위 10 %의 실험들은 넓은 배플 폭, 작은 임펠러 간격, 느린 가스 유량, 빠른 회전 속도를 가지고 있다. 그 결과의 느린 가스 유량은 균주의 성장 속도에 기체 포집율이 아닌 기체의 분포가 중요하다는 것을 입증한다. 게다가 최적해는 이러한 기체의 분포가 느린 가스 유량과 빠른 회전 속도에서도 디자인에 의해 영향을 받는다는 것을 알려주는데, 가령 비슷한 운전 조건임에도 배플 폭이 좁거나 큰 임펠러 간격을 가지는 실험은 발효조의 바닥에서 가스의 데드 존이 더 큰 것으로 분석된다. 따라서, 베이지안 최적해는 가스의 완벽한 분산을 목표하는 발효조의 디자인과 운전 조건에 대한 통찰력을 제공한다.
