Hydrogen, as a zero-emission and renewable energy source, is crucial for overcoming environmental concerns. Electrochemical water splitting catalysts are key for efficient hydrogen production, with platinum-based catalysts being highly effective but hindered by high cost. Non-noble metal materials and single-atom (SA) catalysts have been explored, with 2D materials like $MoS_2$ gaining attention. However, challenges persist in maximizing catalytically active edge sites and utilizing the inert basal plane of MoS2. In this study, we suggest a novel catalyst—a 2D heterostructure of N-doped graphene (NGr) and MoS2, functionalized with Pt SAs ($Pt_1/NGr-MoS_2$). This catalyst simultaneously activates the 2D heterostructure and stabilizes the metastable 1T phase of MoS2 for prolonged operation, exhibiting high hydrogen evolution reaction (HER) performance with a low overpotential of $210 mV$ and remarkable long-term stability over 30,000 cycles. Computational calculations confirm the stable environment for $1T MoS_2$ formation. The $Pt_1/NGr-MoS_2$ catalyst demonstrates outstanding HER performance in acidic conditions, modulating electronic configuration for improved kinetic activity with experimental and calculational results. Moreover, the stabilized Pt SAs effectively suppress the phase transition of $1T MoS_2$, ensuring exceptional stability. This research presents a promising advancement in developing cost-effective and stable catalysts for commercial hydrogen evolution reactions, bridging the gap towards efficient and prolonged operation.
수소는 환경 문제를 해결하기 위한 재생 가능한 에너지원으로 핵심적인 역할을 한다. 효율적인 수소 생산을 위하여 전기화학적 물 분해 촉매가 대두되고 있으며, 이를 위한 백금 기반의 촉매는 효과적이지만 높은 비용으로 인하여 상용화가 어렵다는 한계점이 있다. 이를 극복하기 위해, 비귀금속 재료 기반의 촉매와 백금 단일 원자 촉매의 연구들이 진행되어져 왔으며, 특히 이황화 몰리브덴과 같은 이차원 물질에 대한 관심이 증가하고 있다. 이황화 몰리브덴은 촉매 효과가 있는 가장 자리 부위의 비율이 적기 때문에 촉매 비활성적인 기저면을 활성화하는 연구들이 진행되어져 왔다. 본 연구에서는 새로운 촉매-질소 도핑된 그래핀과 이황화 몰리브덴의 이차원 이종 계면에 기능화된 백금 단원자 ($Pt_1/NGr-MoS_2$)-를 제안하였다. 백금 단원자는 이차원 이종 구조체를 동시에 활성화 시키고 이황화 몰리브덴의 불안정한 1T 상을 장시간 안정적으로 유지한다. $210 mV$의 낮은 과전압으로 뛰어난 수소발생반응 성능과 함께 30,000 사이클 이상의 뛰어난 장기 구동 안정성을 보여주었다. 이종구조체에 대한 계산을 통하여 1T 상 형성을 위한 안정된 환경을 제공함을 밝히며 형성 메커니즘에 대하여 분석하였다. $Pt_1/NGr-MoS_2$는 산성 조건에서 뛰어난 수소발생반응 성능을 가짐을 보여주며, 이차원 이종 구조체의 개선된 반응 속도와 수소발생반응에 적합한 전자 구성을 가지고 있음을 밝혔다. 안정화된 백금 단원자는 1T 상의 상전이를 효과적으로 억제하여 뛰어난 안정성을 보여주었음을 밝혔다. 이 연구를 통하여 상업적 수소발생반응을 위한 경제적이고 안정적인 촉매 개발에 있어서 새로운 전략을 제시하며, 효율적이고 장시간 구동이 가능한 촉매 개발의 가능성을 제시할 것으로 기대한다.
