Colloidal crystals have been designed as photonic microparticles for various applications. However, conventional microparticles generally have only one stopband from a single lattice constant, which restricts the range of colors and optical codes available. Here, we create photonic microcapsules that contain two or three distinct crystalline grains, resulting in dual or triple stopbands that offer a wider range of colors through structural color mixing. To produce distinct colloidal crystallites from binary or ternary colloidal mixtures, we manipulate the interparticle interaction using depletion forces in double-emulsion droplets. Aqueous dispersions of binary or ternary colloidal mixtures in the innermost droplet are gently concentrated in the presence of a depletant and salt by imposing hypertonic conditions. Different-sized particles crystallize into their own crystals rather than forming random glassy alloys to minimize free energy. The average size of the crystalline grains can be adjusted with osmotic pressure, and the relative ratio of distinct grains can be controlled with the mixing ratio of particles. The resulting microcapsules with small grains and high surface coverage are almost optically isotropic, and exhibit highly-saturated mixed structural colors and multiple reflectance peaks. The mixed color and reflectance spectrum are controllable with the selection of particle sizes and mixing ratios.
본 연구에서는 고갈력을 이용하여 이종 콜로이드 입자를 크기에 따라 분리하고 결정화시켜 혼합색을 구조색으로 가지는 마이크로캡슐을 제작하고, 그 메커니즘에 대하여 논하고 있다. 콜로이드 광결정은 특정 파장의 빛만을 선택적으로 반사하여 구조색을 띄며, 선명하고 변색 되지 않는 특징을 가지고 있다. 콜로이드 입자를 캡슐화시켜 광학적으로 암호화된 마이크로 입자를 제작하고 응용하는 연구는 많이 보고되어 왔으나, 이는 단일 격자 구조에서 파장 선택적 빛을 생성하므로 색상의 다양성에 제한이 있었다. 또한, 2개 이상의 서로 다른 반사 피크를 가지는 단일 마이크로 입자의 경우, 배향과 구조에 따라 광학적 성질이 달라지는 한계점이 있었다. 이 연구는 크기가 다른 콜로이드 입자 2종류 이상을 고갈력 유도 폴리머와 혼합하여 마이크로캡슐 가장 안쪽에 주입해 주고, 내부보다 삼투압이 높은 고장액에 담지하여 결정화를 유도하도록 설계하였다. 여기서 가장 안쪽에 넣은 콜로이드 입자의 비율, 고장액의 농도를 조절하여 마이크로캡슐이 가지는 혼합색을 다양하게 구현할 수 있다는 장점이 있다.