To commercialize high-energy density lithium metal batteries (LMBs), addressing issues such as Li dendrite growth and electrolyte decomposition at Li metal (Li0)/ electrolyte interface are crucial. While research predominantly focuses on forming a stable solid-electrolyte interface (SEI) and suppressing the uneven growth of Li by electrolyte engineering, practical solutions for Li corrosion and electrolyte decomposition remain insufficient. Here we propose a system dispersing Fe2O3 nanoparticles (NPs) in a high-concentration electrolyte. This system, facilitated by strong interactions between Fe2O3 NPs and solvent molecules, alters the Li+ solvation structure. Modified Li+ solvation environment creates an environment conducive to stable SEI formation and uniform Li plating at the interface. Consequently, with reduced electron tunneling to the electrolyte at a stable surface of Li0 anode, electrolyte decomposition is mitigated, experimentally demonstrating an approximately twofold increase in the cycle life of anode-free LMBs. This research offers a fresh approach to the development of high energy density LMBs.
고 에너지 밀도의 리튬 메탈 전지를 상용화하기 위해서는 리튬의 수지상 성장 및 리튬 메탈과 전해액 반응에 의한 전해액 분해를 해결해야 한다. 대게 전해액을 통해 안정한 SEI를 형성하고 리튬의 불균일한 성장을 억제하는 방식의 연구들이 이루어지고 있지만, 여전히 리튬 부식 및 전해액 분해에 대한 해결책은 부족한 실정이다. 본 연구에서는 고농도 전해액에 산화철 나노입자를 분산시킨 시스템을 제안한다. 용매 분자와의 강한 상호작용으로 리튬 이온 배위 구조를 변화시켜, 안정한 SEI를 형성하고 균일한 리튬 전착이 가능한 환경을 리튬 메탈 음극에 조성한다. 이에 의한 안정한 표면에서 전해액으로의 전자 이동이 감소하면서 전해액 분해가 억제되어, 결과적으로 리튬이 없는 리튬 금속 전지의 사이클 수명이 약 2배 증가함을 실험적으로 입증했다. 본 연구는 고 에너지 밀도 리튬 메탈 전지 개발에 신선한 접근법을 제시한다.
