Functionalization of materials holds promise for advancing structural energy storage technologies, such as structural batteries and supercapacitors. In this context, carbon fibers (CFs) serve as reinforcement, active electrodes, and current collectors, while the polymer matrix functions as ion-conduction and load-transfer media. However, the mechanical and electrochemical properties of these constituent materials are inherently intertwined, leading to a trade-off relationship. Carbon Fibers (CFs) can be used as a structural substitute for graphite particles enabling both electrochemical and mechanical characteristics. As an ionic/mechanical load transfer medium, a high ionic conductivity, mechanical strength, and most importantly compatibility with CFs is desired for high-performance structural batteries.
In this dissertation, firstly, a multifunctional epoxy-based Solid Polymer Electrolyte (SPE) was developed via in-situ micro-phase separation during polymerization reaction. The SPE was developed with cure-kinetics approach, and the interfacial shear strength (IFSS) between the CF/SPE was examined. Secondly, robust, high pressure fabrication methods were utilized to fabricate a highly uniform lamina with superior performance. Thirdly, a hybrid electrolyte system was developed, and the thermal stability, compatibility, and flammability were examined, as electrochemical cells were assembled. Fourthly, a Cohesive Zone Model (CZM) is developed to simulate the crack initiation and propagation to describe the interfacial behavior between CF/SPE. The CZM envelopes were calibrated and validated against experimental microdroplet Interfacial Shear Strength (IFSS), enabling the development of a Representative Volume Element (RVE) that can homogeneously describe the stochastic morphology of the structural battery’s cross-section. The RVE can be employed to predict the macro mechanical properties such as the elastic/shear moduli and develop a failure design envelope that can be used as design framework for multifunctional structural battery systems, while to predict and design the battery a machine learning algorithm is conceptualized based on Artificial Neural Network (ANN). The developed methodology offers promising potential suggesting its application in multifunctional energy storage systems. This study provides insights into designing, optimizing, and predicting multifunctional structural composite batteries.
탄소복합재료는 구조 배터리 및 슈퍼커패시터와 같은 구조용 에너지 저장 기술을 가능하게 하는 다기능성 재료로 많은 분야에 사용된다. 보강재로 사용되는 탄소 섬유는 비강도 비강성의 기계적 특성과 높은 전기적 특성을 가짐으로써 구조배터리의 활성 전극 및 집전체로 사용 가능하며 복합재료를 구성하는 전해질 역할의 고분자 기지재는 이온 전도 및 하중 전달 매개체로 배터리 재료로 적용 가능하다. 일반적으로 고체 전해질 시스템의 기계적 특성과 화학적 특성은 상관관계를 가지고 있어 고성능의 다기능 구조용 에너지 저장 기술 개발에 어려움이 있다. 따라서 고성능 구조 배터리 구현을 위해 높은 이온 전도성과 기계적 물성과 더불어 탄소섬유와 활물질의 호환성이 요구된다.
본 학위에서는 중합 반응 중 실시간 미세 상 분리를 경화 역학을 기반으로 다기능성 에폭시 기반의 고체 폴리머 전해질 (SPE)을 개발하였다. 경화 역학을 기반으로 높은 기계적 및 화학적 물성을 가지는 SPE를 개발하였으며, 이를 확인하기 위해 탄소섬유와 SPE 사이의 계면 전단강도를 측정하였다. 또한 정밀 고압 제조법을 활용하여 우수한 특성을 가지는 균일 라미나를 제작하여 기계적 물성 및 계면 형상을 분석하였다. 하이브리드 전해질 시스템을 개발하였으며, 이를 바탕으로 열적 안정성, 호환성, 및 난연성을 평가하였다. 구조배터리의 기계적 특성을 대표하는 탄소섬유와 SPE 사이의 계면에서 파단 거동 분석을 위한 접착지역모델 (CZM)을 개발하였으며, 구조 배터리의 단면 형상을 반영한 단위 체적 요소 (RVE)의 개발을 위해 계면 전단 강도 실험을 바탕으로 CZM을 교차 검증하였다. RVE는 탄성 및 전단 탄성 계수와 같은 거시적 기계 물성을 예측과 다기능 구조 배터리 시스템의 안전 설계에 사용될 수 있다. 또한 구조 배터리의 성능 예측 및 설계를 위한 인공신경망 기반의 머신 러닝 알고리즘이 고안되었다. 고안된 방법론은 추후 다기능 에너지 저장 시스템 개발에 혁신적인 기여를 할 수 있을 것으로 기대된다.
