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Ultrahigh-loading of atomically dispersed ruthenium on porous tungsten carbide by selective incorporation = 선택적 혼입을 통한 다공성 텅스텐 탄화물 위 원자단위 루테늄의 초대량 로딩
서명 / 저자 Ultrahigh-loading of atomically dispersed ruthenium on porous tungsten carbide by selective incorporation = 선택적 혼입을 통한 다공성 텅스텐 탄화물 위 원자단위 루테늄의 초대량 로딩 / Hyun Woo Jun.
발행사항 [대전 : 한국과학기술원, 2021].
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Atomically dispersed noble metal catalysts (ADNCs) drew attention due to the special properties of maximized metal usage and selectivity in electrochemical reactions. Despite many studies on ADMCs, technical limitations in synthesizing highly loaded ADCM still exist, because widely used conductive catalyst carbon supports cannot efficiently stabilize single metal sites. Herein, we report ultrahigh loading of atomically dispersed ruthenium (~15 wt.%) on porous tungsten carbide (WxC) support. Hydrophobic Ru precursor is selectively incorporated into the PS domain of the PS-b-PEO template. PS domain provides a physical barrier and in-situ formed carbon gases during 900 ℃ heat treatment that prevents particle aggregation. Simultaneously formed tungsten carbide at high temperature provides ample anchoring sites and strongly attracts Ru, stabilizing atomically dispersed Ru atoms. The as-synthesized catalyst showed a superior overpotential of 12 mV at 10 mA cm$^{-2}$ in alkaline hydrogen evolution reaction. This novel and facile ADMC design strategy overcame the general problem of low synthesis temperature and low metal loading, offering a promising route for synthesizing ADMCs with ample active sites.

원자단위 금속 촉매는 금속의 사용량을 극대화할 수 있고 전기화학 반응의 선택성을 보여 많은 주목을 받아왔지만, 탄소처럼 전기전도성이 뛰어나며 전기화학 촉매 담지체로 흔히 사용되는 담지체들이 원자단위 촉매를 효율적으로 안정화하지 못해 아직까지 고로딩 원자단위 촉매를 합성하는데 기술적 한계가 있다. 본 연구는 귀금속과 텅스텐 탄화물 간의 강한 상호작용을 이용하여, 루테늄을 원자단위로 약 15 wt.%까지 대량 로딩했다. PS-b-PEO와 소수성 루테늄 전구체를 자가조립 하게 되면 루테늄 전구체는 PS 영역에 선택적 혼입되고, 고온 열처리 시 PS는 루테늄 전구체의 물리적 장벽이 되어 입자 응집을 막아주며 in-situ 카본 가스를 생성하여 원자단위 루테늄 생성에 기여한다. 또한, 동시에 생성되는 텅스텐 탄화물과 루테늄은 강하게 결합하여 루테늄이 고온에서 뭉치는 것을 방지한다. 합성된 촉매는 매우 낮은 과전압인 12 mV (@10 mA cm$^{-2}$)을 염기 조건 수소발생반응에서 달성했다. 본 합성법은 원자단위 촉매의 고질적 문제인 저온 합성과 낮은 로딩량을 극복했고, 전도유망한 원자단위 촉매 합성법을 제시한다.

서지기타정보

서지기타정보
청구기호 {MCBE 21064
형태사항 ii, 21 p. : 삽도 ; 30 cm
언어 영어
일반주기 저자명의 한글표기 : 전현우
지도교수의 영문표기 : Jinwoo Lee
지도교수의 한글표기 : 이진우
Including appendix
학위논문 학위논문(석사) - 한국과학기술원 : 생명화학공학과,
서지주기 References : p. 19-21
주제 Atomically dispersed noble metal catalyst
Ultrahigh-loading
Selective incorporation
Tungsten carbide
Hydrogen evolution reaction
원자단위 귀금속 촉매
초대량 로딩
선택적 혼입
텅스텐 탄화물
수소발생반응
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