Greenhouse gas emissions due to the use of fossil fuels are rapidly increasing, and accordingly, abnormal climate and disasters are occurring worldwide. As a result, countries around the world are scrambling to develop various technologies in related fields to make efforts for carbon neutrality. In this dissertation, among various technologies for carbon neutrality, research on catalyst materials used for converting chemical energy into electrical energy or in the opposite reaction was dealt with. In the catalyst field, efforts are being made to increase catalytic activity through various studies. This can be largely divided into two strategies, a strategy that increases the catalyst active site or increases the intrinsic activity of the catalyst. The both strategies interact complementary to each other rather than using only one strategy selectively, resulting in a synergistic effect. In addition, in the catalytic reaction, substances participating in the reaction undergo physical or chemical adsorption on the surface of the catalyst, electron transfer, and product desorption. Therefore, it can be said that it is very important to control the binding energy between materials participating in the reaction, such as reactants, intermediates, and products, and thesurface of the catalyst. It is a widely known fact that the highest catalytic activity is achieved when materials and catalysts have appropriate binding energies. Therefore, in this dissertation, a method for controlling the surface energy of a catalyst was studied by generating defects using plasma treatment or potassium hydroxide activation on the catalyst surface. Then, it was applied to electrochemical carbon dioxide conversion and hydrogen storage materials. As a result, it was possible to convert carbon dioxide into a high value-added material with high efficiency, and it was possible to synthesize a hydrogen storage material with high storage capacity. In addition, through experimental data analysis and density functional theory calculation, a study on the mechanism for high performance was also conducted.
As such, this dissertation proved that the catalytic activity can be increased through surface defect generation using a surface treatment method that is easier than the conventional method. In addition, the possibility of application to other catalytic materials as well as related fields such as electrochemical carbon dioxide conversion and hydrogen storage materials was presented.
화석연료 사용에 따른 온실가스 배출이 급격하게 증가하고 있고, 이에 따라 전 지구적인 이상기후 및 재난이 발생하고 있다. 이에 세계 각국은 탄소중립을 위한 노력을 위해 관련 분야의 다양한 기술을 앞다투어 개발하고 있다. 본 학위논문에서는 탄소 중립을 위한 여러가지 기술 중에서 화학적 에너지를 전기적 에너지로 변환하거나 반대의 반응에 사용되는 촉매 소재에 관한 연구를 다루었다. 촉매 분야에서는 다양한 연구를 통해 촉매활성도를 높이고자 노력하고 있다. 이를 크게 두가지 전략으로 나눌 수 있는데, 촉매 활성화 사이트를 증가시키거나 촉매 자체의 활성도를 높이는 전략이다. 두 가지 전략은 어느 하나의 전략만을 선택적으로 사용하기 보다는 상호보완적으로 작용하여 시너지 효과를 가져온다. 또한, 촉매반응은 반응물과 생성물이 촉매 표면에서 물리적 또는 화학적 흡착, 전자 이동, 생성물 탈착 등의 반응단계를 거치게 된다. 따라서 촉매의 표면 에너지를 조절하여 반응물, 중간생성물, 생성물 등 반응에 참여하는 물질과 촉매 표면과의 결합에너지를 조절하는 것이 매우 중요하다고 할 수 있다. 적절한 결합에너지를 가질 때 가장 높은 촉매 활성도를 가진다는 것은 널리 알려진 사실이다. 이에 본 학위논문에서는 촉매 표면에 플라즈마 처리 또는 수산화포타슘 활성화를 이용한 결함 생성을 통해 촉매의 표면에너지를 제어하는 방법에 대한 연구를 진행하였다. 그리고 이를 응용하여 전기화학적 이산화탄소 변환 및 수소 저장 소재에 적용하였다. 그 결과 높은 효율로 이산화탄소를 고부가가치를 가지는 물질로 변환할 수 있었으며, 높은 저장 효율을 갖는 수소저장 소재를 합성할 수 있었다. 추가적으로 실험 데이터 분석 및 밀도범함수 이론 계산을 통해 높은 성능을 나타내는 원인 메커니즘에 대한 연구도 진행하였다.
이처럼 본 학위논문은 기존 방법에 비해 쉬운 표면처리 방법을 이용한 결함생성을 통해 촉매 활성을 높일 수 있다는 것을 증명하였다. 또한 전기화학적 이산화탄소 변환 및 수소저장 소재 등의 관련 분야뿐 아니라 다른 촉매 소재에도 응용할 수 있는 가능성을 제시하였다.
