Metal halide perovskites have emerged as promising candidates for next-generation display applications due to remarkable color purity and tunable bandgaps. Mixed halide perovskites allow for facile bandgap tunability through composition control but show emission spectral instability due to halide segregation during device operation. An alternative approach to widen the bandgap involves constructing a quasi-2-dimensional structure using a single halide anion, leveraging the confinement effect. However, this results in multi-bandgap phases, leading to a red-shifted emission due to energy funneling toward a phase with a bandgap lower than the target. Here, we synthesized (PBA)2Csn-1PbnBr3n+1 quasi-2D perovskite crystals where ‘n’ indicates the number of PbBr6 octahedral sheets in each repeating unit. To achieve pure-blue emission (460-470 nm), the target wavelength by ‘Rec. 2020’, the industry standard for ultra-high definition television standard, we manipulated the crystallization process of the quasi-2D perovskite. The manipulation involved controlling the ‘n’ phase distribution (i.e., bandgap), specifically focusing on ensuring the phase's dominance with the smallest bandgap, the target emission. We attained pure-blue photoluminescence(PL) at 461 nm with a relatively narrow full-width at half maximum(FWHM) of 25 nm through a two-step crystallization control process. Initially, we performed a coarse adjustment of the PL wavelength by changing the solute concentration and solvent polarity, which heavily influence the diffusion of cations, a determinant for the value of 'n'. Subsequently, we further enhanced the PL quantum yield(PLQY) to 51% through fine-tuning in the second-step crystallization process with trioctylphosphine oxide(TOPO) as an additive for the antisolvent treatment. TOPO affects slightly slower diffusion of precursors, resulting in halide-vacancy passivation, well-ordered crystals, and faster carrier transfer between phases. We successfully fabricated pure-blue light-emitting diodes, which exhibited a relatively low turn-on voltage of 3V and an external quantum efficiency of 2.5% at an emission peak of 465 nm with FWHM of 29 nm.
금속 할라이드 페로브스카이트는 고순도의 색상 구현과 쉬운 밴드갭 조절 가능성으로 인해 차세대 디스플레이 재료로 주목을 받아왔다. 이를 이용해 청색 발광을 내기 위한 한 가지 방안으로는 브로마이드 이온으로 이루어진 준2차원 페로브스카이트 구조를 구축하는 것이 있다. 양자 효과에 의해 밴드갭을 조절할 수 있지만 낮은 밴드갭 상으로 에너지가 이동하여 적색 편이 된 발광 파장을 나타내는 다중 밴드갭 상을 형성한다는 문제가 있다. 본 연구에서는 Rec. 2020의 초고해상도 텔레비전 표준의 청색 발광(460-470 nm)을 달성하기 위해 (PBA)2Csn-1PbnBr3n+1 준2차원 페로브스카이트의 결정화 과정을 제어하였다. 'n'상 분포(즉, 밴드갭)의 조절, 특히 목표 방출파장을 갖는 상이 가장 작은 밴드갭을 가지는 것에 초점을 맞추었으며 두 단계의 결정화 제어 과정을 통해 반치폭이 25 nm인 461 nm의 순수한 청색 발광을 얻었다. 용질 농도와 용매 극성의 조절을 통해 양이온의 확산을 조절하여 원하는 'n'상의 분포를 확보했으며 할라이드 결함을 억제하는 트리옥틸포스핀옥사이드를 반용매에 첨가하여 발광양자효율을 51%로 증가시켰다. 이를 이용해 청색 LED를 제작하여 465 nm의 발광 파장에서 3V의 낮은 작동전압과 2.5%의 높은 외부 양자 효율을 달성하였다.
