The electrocatalytic nitrate reduction reaction (NO3RR) has received a lot of attention in terms of experimental and research, of which nitric oxide (NO) is a key intermediate in determining the final product. Recent studies demonstrated that copper (Cu) or Cu oxides were excellent catalysts that reinforce the adsorption strength of NO and show high yields in ammonia (NH3) synthesis. In this study, the factors affecting the adsorption and reduction of NO on Cu-based catalysts are identified, and propose the catalyst with high selectivity of the final product. Using the density functional theory (DFT), the performance of adsorption and reduction of NO on Cu-based catalysts was examined through adsorption energy and Gibbs free energy, and as a result, it was shown that the valence states and the crystal facets play an important role. In addition, I found that pH had a significant impact on the competition between nitric oxide reduction reaction (NORR) and hydrogen evolution reaction (HER), and found a pH range with high activity of NORR on each copper-based catalyst.
전기 촉매 질산염 환원 반응은 실험 및 연구적 측면에서 많은 주목을 받았고, 그 중 일산화질소는 최종 생성물을 결정함에 있어 핵심적인 중간체다. 최근 연구에서는 구리 또는 구리 산화물이 일산화질소의 흡착 세기를 높이고 암모니아 합성에 있어 높은 수율을 보이는 우수한 촉매임을 입증했다. 본 연구에서는 구리 기반 촉매에서의 일산화질소 흡착 및 환원에 영향을 주는 요인을 규명하고 최종 생성물에 높은 선택성을 보이는 촉매를 제안한다. 밀도범함수 이론을 이용해서 구리 기반 촉매 위에서 일어나는 일산화질소의 흡착과 환원의 활성을 흡착 에너지와 깁스 자유 에너지를 통해 살펴보았고, 그 결과 원자가 상태와 촉매의 결정면이 중요한 역할을 하는 것을 보였다. 그리고 pH가 일산화질소 환원 반응과 수소 발생 반응과의 경쟁에 크게 영향을 준다는 것을 발견했고, 각 구리 기반 촉매에서 일산화질소 환원 반응의 활성이 높은 pH 범위를 찾아낼 수 있었다.
