Solid state hydrogen storage in the form of MgH2 has numerous advantages such as high energy density, low cost and abundance in earth making it a promising hydrogen storage option for fuel cells and portable power devices. Despite these benefits, its practical application is hampered by slow sorption kinetics and high operating temperature. To address these issues, catalytic additives such as transition metals can be introduced to reduce energy barriers. The transition metal-based 2D material MXene has gained attention as a catalytic support for MgH2, however it presents a challenge of oxidation of Mg and increased dead mass resulting from surface functional groups formed during the etching step in aqueous acid. This study aims to overcome these issues by utilizing molten-salt derived MXene followed by removing functional groups and simultaneously forming Mg@Ti2C composites in reductive environment. Specifically, MXene etched in molten chloride salt primarily contains a -Cl functional group, which has a relatively weak bond strength compared to conventional MXenes, thereby enabling exposure of the Ti metallic surface and forming a Ti-Mg catalytic interface. The metal-support charge transfer is revealed by XPS and Ti L-edge NEXAFS measurement which confirms Ti2C MXene worked as catalytic support. The resulting Mg@Ti2C composites exhibit excellent H2 desorption kinetics and cycling stability which makes it feasible hydrogen storage medium for upcoming applications.
마그네슘 기반의 수소 저장은 높은 에너지 밀도, 저렴한 비용, 풍부한 매장량, 취급 용이성 등 다양한 장점을 가지고 있어 연료 전지 및 휴대용 전력 장치에 활용될 가능성이 있는 유망한 수소 저장 방식으로 각광받고 있다. 그러나 이러한 장점에도 불구하고 느린 흡착 속도와 높은 가용 온도에 의한 어려움으로 인해 상용화가 쉽게 이루어지지 않고 있다. 이러한 문제를 해결하기 위해 전이 금속과 같은 촉매효과를 보이는 첨가제를 도입함으로써 에너지 장벽을 낮추고 수소 흡수/방출 특성을 향상시킬 수 있다. 전이 금속 기반 이차원 물질인 MXene은 수소화마그네슘에 대해 촉매효과를 보이는 지지체로써 주목받고 있지만, 수용성 산을 이용한 에칭 단계에서 형성되는 표면 산소 작용기로 인해 마그네슘의 산화와 낮은 활물질 비율로 인한 저장 용량이 감소되는 문제가 있다. 본 연구에서는 이러한 문제를 극복하기 위해 표면작용기가 제거된 Ti2C 멕신 활용하여 마그네슘-멕신 복합체를 형성하였고 마그네슘-멕신 계면에서의 전하 이동이 마그네슘의 수소 저장 특성을 향상시킴을 확인하였다. 용융염을 이용하여 합성된 멕신은 기존 멕신에 비해 상대적으로 결합 강도가 약한 염소 작용기를 주로 포함하고 있어 티타늄으로 구성된 표면의 노출을 가능케 했고 촉매효과를 보이는 마그네슘-티타늄 계면을 형성할 수 있었다. 금속-지지체간 전하 이동은 XPS 및 Ti L-edge NEXAFS 분석을 통해 보였으며, 이를 통해 Ti2C 멕신이 촉매효과를 보이는 지지체로 작용했음을 확인할 수 있었다. 본 연구에서 제시한 방법으로 합성된 Mg@Ti2C 복합체는 우수한 수소 탈착 동역학 및 사이클링 안정성을 나타내어 향후 연구 및 응용 분야에 적용될 수 있을 것으로 기대된다.
