In this study, we performed density functional theory (DFT) calculations to investigate the role of Cd single-atom catalyst on the nitrogen-doped carbon (Cd-SA/NC) as the cathode material for Li-CO2 batteries. Employing a model of Cd-SA/NC combined with carbon vacancies and doped nitrogen atoms in graphene, we first calculated the binding energy of the catalyst to evaluate the thermodynamic stability. Then, we revealed that the activation energy required for the decomposition of Li2CO3, which is the charge reaction in Li-CO2 batteries, was lower for the Cd-SA/NC than the bare nitrogen-doped carbon. Furthermore, it was shown that the Cd-SA/NC had a lower thermodynamic barrier than the nitrogen-doped carbon in the formation of Li2CO3, which is the discharge reaction of Li-CO2 batteries. Overall, we demonstrated the high activity of Cd-SA/NC as a cathode catalyst of a Li-CO2 battery.
본 연구에서는 리튬-이산화탄소 (Li-CO2) 배터리 양극재로서 카드뮴 단원자 촉매의 역할에 대해 밀도범함수 계산을 통한 이론적인 연구를 수행하였다. 먼저 그래핀의 탄소 공공과 도핑된 질소 원자에 카드뮴 원자가 결합된 형태를 갖는 카드뮴 단원자 촉매 모델의 결합에너지를 계산하여 촉매의 열역학적 안정성을 평가하였다. 그리고 질소 도핑 그래핀과 비교하여 카드뮴 단원자 촉매에서 Li-CO2 배터리의 충전 반응인 리튬탄산염(Li2CO3) 분해 반응에 필요한 활성화 에너지가 더 낮음을 보였다. 또한 Li-CO2 배터리의 방전 반응인 Li2CO3 형성 반응 경로를 살펴본 결과 카드뮴 단원자 촉매가 질소 도핑 그래핀 대비 더 낮은 열역학적 장벽을 가짐을 보임으로써, Li-CO2 배터리 양극재로서 카드뮴 단원자 촉매의 높은 활성을 입증하였다.
