Organic Solvent Nanofiltration (OSN) separates solutes dissolved in organic solvents, which has benefits such as low energy consumption and ease of scale-up than conventional separations such as solvent extraction. OSN membranes are generally made of various polymers, thus, unstable at high temperatures and swelled in specific organic solvents. Recently, ceramic nanofiltration membranes (CNM) have been proposed as a potential solution to overcome the limitations of polymeric OSN due to the high mechanical, thermal, and chemical stability. However, the current preparation methods for CNM cannot be applied for mass production at low cost. In this study, OSN membranes with a precisely controlled molecular weight cutoff (MWCO) were prepared by the filtration coating of ceramic membrane and tested for separating oil and pharmaceutical products.
In this study, the various size of γ - Al2O3 nanoparticles are prepared by the sol-gel method (NPs), then loaded into the pores and on the surface with 10 bar of transmembrane pressure and 15 cm/s of the cross-flow velocity. The fabricated CNM(f-CNM) has a coating layer with a thickness of 2 μm, permeability of 49 LMH/bar, and MWCO of 2,000 Da, whereas the commercial CNM(c-CNM) fabricated with repeated coating process has four coating layers with permeability of 21 LMH/bar, and MWCO of 2,000 Da.
In order to investigate the potential applicability of f-CNM for OSN, f-CNM is applied for thermal and solvent resistance cases, which is hardly applied to polymeric OSN membranes. For the recycling of used lubricants, the experiment was conducted at high temperature for reducing viscosity of used lubricants. The performance of the f-CNM with regard to the concentration of heavy metals (Cd2+, Pb2+, Cr+, and As2+) is below the regulation of recycling lubricants in Korea during the treatment of used lubricants. Also, the separation of antibiotics (Daptomycin, DAP) in Dimethylformamide (DMF) was conducted. DAP synthesis is carried out in diverse organic solvents such as trifluoroacetic acid, DMF, methanol, etc. f-CNM is also applied in DAP synthesis, especially downstream processing. After the f-CNM separation system, DAP in DMF was removed over 90% on permeate side with the f-CNM and 6.6 times recovered on the retentate side with the fabricated CNM.
Overall, this work indicated the relatively simple and scalable fabrication process of CNM that has a high potential in practical applications for organic solvent permeation.
세라믹 막은 고분자 막에 비해 우수한 물리적, 화학적 성질을 가지고 있어 유기용매 나노여과막(Organic solvent nanofiltration, OSN)으로의 응용에 대한 관심이 증가하고 있다. 세라믹막은 기공크기 조절 및 기능성을 부여하기 위해 지지체 위에 코팅층을 형성하는 방법을 사용한다. 기존 코팅 기술은 원하는 기공 크기를 얻기 위해 여러 번의 코팅 공정을 거쳐야 한다는 단점을 가진다. 이는 세라믹 막의 가격을 상승시키는 주요 원인이며, 이를 해결하기 위한 새로운 코팅 기술 개발이 요구된다. 본 연구에서는 졸 겔 방법으로 제조된 다양한 크기의 알루미나 입자를 이용하여, 공극 크기가 약 200 nm인 세라믹 막을 여과 코팅(filtration coating)하여 유기용매 나노여과막을 제작하고자 하였다. 또한 제조한 막을 사용한 유기용매 분리 가능성을 평가하고자 하였다.
세라믹 나노여과막의 제작공정은 크게 세 공정으로 나누어져 있으며, 졸 겔 방법을 이용하여 구형 감마 알루미나 나노입자가 녹아 있는 수용액를 제조하였다. 세라믹 막의 공극 크기는 나노입자 크기에 따라 조절됨에 따라, 나노입자 크기에 영향을 미치는 인자인 무기물질 ASB의 농도와 질산의 농도를 통해 pH를 변화시켜 평가를 진행하였다. 가장 우수한 성능을 나타내는 37 nm의 알루미나 입자 수용액을 유입수로 이용하여 세라믹 한외여과막에 여과 코팅하고 건조 및 소성 과정을 거쳐 세라믹 나노여과막을 제작하였다.
그 결과, 세라믹 막 표면과 공극 내부에 알루미나 나노입자가 효과적으로 부착되었고, 부착 층의 두께는 2 μm 이상으로 관찰되었다. 또한, 여과 코팅한 막의 분획분자량 (moleculat weight cut off; MWCO)을 평가한 결과, 약 2000 Da으로 나타났다.
제조한 세라믹 나노여과막(f-CNM)의 자동차용 폐윤활유 정제 공정과 Daptomycin의 합성 과정에서의 Daptomycin 농축 공정에 대한 적용 가능성을 평가하였다. 자동차용 폐윤활유는 정제 후 재생연료유로 재활용할 수 있었고 Daptomycin은 농축수에서 6.6 배 농축되었음을 확인히였다. 유기용매나노여과막 적용 가능성 평가 결과, 제조된 세라믹 나노여과막은 향후 유기용매 분리에 활용할 수 있는 것으로 기대된다.
