Advanced oxidation processes (AOPs) have been applied to mineralize the contaminants of emerging concerns (CECs) such as plasticizers, pharmaceuticals and personal care products (PPCPs), tastes & odors compounds, etc. Among state-of-art AOP technologies, Fenton-like reactions have been widely applied due to the effective generation of hydroxyl radicals (∙OH) from H$_2$O$_2$ on the surface of a heterogeneous catalyst (Fe), lower chemical expenses, less sludge generation and toxicity, and higher reusability than the classical Fenton reaction system. However, the reaction in acidic (pH 2 ~ 4) conditions with low H$_2$O$_2$ yield still hampered the practical application. Therefore, this dissertation aims; 1) the investigation of the occurrence and removal of target CECs from major river basins and full-scale WTPs for a case study in South Korea (Chapter 3); 2) the fabrication of novel heterogeneous Fenton-like catalysts offering excellent catalytic performance under neutral pH conditions (Chapter 4); 3) the preparation of the catalyst-incorporated ceramic membranes hybrid system based on Fenton-like reaction (Chapter 5); and 4) the conceptual development of the stand-alone, solar-driven, mobile and highly economic water treatment system. In conclusion, the hybrid system of novel catalyst (Cu/SDC; Cu-doped Sm-CeO$_2$) and ceramic membranes were successfully developed by a novel pore-coating method. The hybrid ceramic membrane incorporated with Cu/SDC (Cu/SDC@CM) was successfully mineralized CECs at the neutral pH conditions due to the enhanced conversion of H$_2$O$_2$ into hydroxyl radicals and increased contacts between CECs and hydroxyl radical in the confined pore structures. Moreover, economic analysis verified that the H$_2$O$_2$-Cu/SDC@CM hybrid system can be operated by solar-driven energy for the energy-independent and chemical-free processes, thus, the solar-powered H$_2$O$_2$-Cu/SDC@CM hybrid system will help to supply drinking water in response to various situations where the electricity and water are scarce.
최근 먹는물 수질 기준 강화에 따라 다양한 신종 미량오염물질 (플라스틱 가소제, 잔류의약물질 및 개인생활용품, 소독부산물, 맛냄새 유발물질 등) 제어가 가능한 고도산화공정이 각광받고 있다. 그 중 과산화수소(H$_2$O$_2$) 및 불균일촉매 기반의 유사펜톤 고급산화공정의 효율은 수산화(OH) 라디칼 생성량과 제거대상물질과의 접촉빈도에 비례하나, 정수처리공정의 특성상 고정상 촉매가 요구되고 이는 촉매 표면에서 생성되어 매우 짧은 시간동안 존재하는 OH라디칼과 제거대상 오염물과의 낮은 접촉빈도 및 물질이동속도가 에너지효율을 저감시키는 주요 원인이다. 또한, 기존 철산화물 기반의 유사펜톤 촉매의 활성을 위해 공정 pH를 산성 조건으로 조정해야하며, 슬러지를 발생시키는 문제점들을 지니고 있다. 따라서, 본 연구에서는 기존 국내 정수처리 공정 내 다양한 신종오염물질의 거동 및 제거 효율을 모니터링하고 (3 장), pH 중성 조건에서 H$_2$O$_2$에 대해 촉매 활성도가 높은 신규 Cu/SDC 산화촉매를 개발하고 (4 장), 이를 물리/화학적으로 안정적인 세라믹 한외분리막 공극 내 담지하여 여과, 세정, 고도정수처리, 소독공정의 역할을 동시에 수행할 수 있는 유사펜톤-촉매 세라믹막 융합공정을 개발하였다 (5 장). 마지막으로, 태양광활용 물분해 산화제(H$_2$O$_2$) 생성 기술과 결합하여 에너지 자립형 융합공정을 개발하여 먹는물 정화 성능 및 경제성을 평가하였다 (6장 및 7장). 결과적으로, 본 연구에서 개발된 기술은 수~수십 nm 공간의 촉매 세라믹막 공극 내에서 생성된 OH라디칼과 제거대상물질이 직접반응하여 산화효율을 극대화할 수 있었으며, pH 조절 및 촉매 회수 없이 신재생 에너지 기반의 컴팩트한 정수처리공정 구성이 가능하였다. 따라서, 본 연구에서 개발된 혁신적인 저탄소/저에너지 수처리 원천기술 통해 다양한 수인성 병원균 및 난분해성/독성 오염물질의 위협에 효과적으로 대응 가능한 재난/재해/응급 식수 공급체계를 확보할 수 있을 것으로 기대된다.
