In this study, a comprehensive Calculation of Phase Diagrams (CALPHAD) approach was undertaken to assess the effects of molten chloride fast reactor (MCFR) fuel chemistry on the initial and transient performance of MCFR fuel systems that utilize U/Pu fuel cycles. In this context, thermodynamic optimization of constitutive binary and ternary subsystems of the NaCl, KCl, MgCl2, CaCl2, UCl3, PuCl3, RbCl, CsCl, SrCl2, and BaCl2 containing system was performed and subsequently used to derive the phase behavior of high-order constitutive mixtures. The simulation results indicate that the appropriate modification of base salt compositions can significantly augment the heat transfer and melting properties of MCFR fuels, consequently leading to enhanced fuel performances, better compatibility with structural materials, and improved reactor economics. Moreover, it was discovered that the response of the fuel properties to shifts in fuel chemistry largely depends on solid phase interactions between the base salt and actinide content. The novel insights from this study bring forth several practical applications in various key facets of molten salt reactor design, such as fuel composition optimization, periodic optimization of fuel cleanup schemes, and structural material integrity assurance.
본 연구에서는 열역학 상평형도 계산법을 활용하여 우라늄–플루토늄 주기를 이용하는 염화물계 용융염 고속로 핵연료 시스템의 성능 평가를 진행하였다. NaCl, KCl, MgCl2, CaCl2, UCl3, PuCl3, RbCl, CsCl, SrCl2, BaCl2를 포함하는 다원계 시스템의 열역학적 평가 및 모델링을 통해 용융염 핵연료의 초기 조성과 운영시간에 따른 조성 변화를 모사하여 상변화 거동을 분석하였다. 본 연구에서는 기저염 조성이 용융염 핵연료의 열전달 효율 및 융점을 좌우하며, 기저염 조성을 최적화함으로써 연소 성능 향상, 구조재료와의 호환성 개선 및 원자로 경제성의 증진을 성취할 수 있음을 보였다. 아울러, 기저염과 염화물계 악티나이드의 상호작용은 연료의 과도적 상평형을 지배하기 때문에 중간화합물과 고용체의 형성이 연료 성능을 하향시키는 주요 요인인 것으로 파악되었다. 본 연구의 결과들은 핵연료 조성 최적화, 핵연료 정화공정 설계 및 구조재료 건전성 보증에 적용할 수 있는 것으로 예상한다.
