Selenium-79 is a highly mobile and long-lived fission product from the nuclear fission of U-235, so selenium is considered an important radionuclide in the safety assessment of disposal facilities. Since clay minerals are promising materials for engineered and natural barriers in high-level radioactive waste (HLW) disposal systems, the sorption characteristics of clay minerals have been actively studied. The influence of ubiquitous natural organic matter, however, has not been fully understood. The effects of standard Suwannee River fulvic acid on the sorption of Se(IV) onto kaolinite, montmorillonite, and illite-smectite mixed layer were investigated in 0.1 M NaCl brackish solution, which is 1/7 of seawater salinity. Since the distribution coefficients of fulvic acid macromolecules, which have negative zeta potentials, are larger than Se(IV), fulvic acid hinders the sorption of Se(IV) anions by electrostatic repulsion and steric effect on the surfaces, lowering the distribution coefficient. On the other hand, it was confirmed that fulvic acid-Se(IV) complexes can be formed only with SeO32- observed from ATR-FTIR spectra, reducing the nuclide mobility at near-neutral to alkaline groundwaters by bridging Se(IV) and the minerals. Considering the actual deep geological environment, natural organic matter such as fulvic acid hinders the sorption of Se(IV) at acidic conditions but can retard the migration of Se(IV) by mediating the sorption onto clay minerals in neutral to alkaline conditions.
셀레늄-79는 우라늄-235 핵분열로 발생하는 고이동성, 장반감기 핵분열생성물로, 방사성폐기물 처분안전성 평가에서 중요하게 여겨지는 핵종이다. 점토광물은 고준위방사성폐기물 처분시설의 공학적방벽과 천연방벽의 주요 재료로 고려되기 때문에 방사성핵종 수착 특성에 대한 많은 연구가 이뤄져 왔으나 실제 자연환경에 편재하는 천연유기물질의 영향은 완전하게 밝혀지지 않았다. 대표적인 점토광물인 카올리나이트, 몬모릴로나이트, 일라이트-스멕타이트 혼합층광물에 대한 셀레늄(IV)의 수착반응에 표준 천연유기물질인 스와니강(Suwannee River) 풀빅산이 미치는 영향을 pH, 풀빅산과 셀레늄(IV) 농도에 따라 조사하였다. 음의 제타전위를 띠는 풀빅산 거대분자는 점토광물에 대한 수착분배계수가 셀레늄보다 크기 때문에 셀레늄(IV) 음이온의 수착을 정전기적 반발과 표면 수착자리에서의 입체효과를 통해 방해한다. 이러한 이유로 산성 영역에서는 풀빅산이 존재할 때 셀레늄(IV)의 수착분배계수가 감소하지만 중성과 염기성 영역의 경우 산성 조건과 달리 감쇠전반사 푸리에변환 적외선 분광법을 통해 수용액 내에서 풀빅산과 셀레늄이 착화합물을 형성할 수 있음을 확인하였으며, 셀레늄이 수착된 풀빅산과 표면 착화합물을 형성하여 수착분배계수가 증가한다. 실제 처분환경을 고려할 때 풀빅산 등의 천연유기물질은 약산성 지하수에서는 셀레늄(IV)의 수착을 방해하지만 중성에서 약염기성 지하수에서는 수착을 매개하여 셀레늄(IV) 핵종 이동을 지연시킬 수 있을 것으로 생각된다.
