Currently, batteries used in electric vehicles are led by Li-ion batteries, but the energy density of Li-ion batteries is reaching a limit in terms of the demand of mileage, which is a priority for consumers. In this regard, a Li metal battery is attracting attention as a next-generation battery by using Li metal as the anode material for higher energy density. Unlike the conventional anode material, the Li metal anode is operated in a way of electrodeposition/dissolution on the surface, and thus shows characteristic dendritic growth of Li. Since dendritic growth arouses various problems to electrochemical performances, research is required to solve the dendritic growth problem to increase stability. In this study, an porous polymeric nanofiber interlayer was developed with including CsNO3 additive which have extremely low solubility in carbonate electrolyte through electrospinning method. In fact, significant improvement in stability of the Li metal anode was confirmed by electrochemical analysis. It was also verified that this improvement came from the synergistic effect of Cs$^+$ cations and NO$_3$$^-$ anions through deposition morphology and SEI components. Finally, the possibility of a high-energy-density Li metal battery based on a carbonate electrolyte was presented via electrospun CsNO$_3$ embedded PAN interlayer which can supply CsNO$_3$ continuously for prolonged cycle.
현재 전기자동차에 사용되는 전지는 리튬 이온 전지가 주도하고 있으나, 소비자들의 우선 고려 사항인 항속거리 증대의 측면에서 리튬 이온 전지의 에너지 밀도가 한계점에 도달하고 있다. 리튬 금속 전지는 음극 소재에 리튬 금속을 사용하여 보다 더 높은 에너지 밀도를 발휘할 수 있어 차세대 배터리로 주목 받고 있다. 리튬 금속 음극은 기존의 음극재와는 다르게 리튬이 음극 표면에 전착/용출하는 형태로 구동하여 수지상 성장이라는 특징적인 전착 형태를 보인다. 수지상 성장은 전기화학적 성능에 다양한 문제를 유발하기 때문에 안정성을 높이기 위해 수지상 성장 문제를 해결하기 위한 연구가 필요하다. 본 연구에서는 전기방사 공법을 통해 카보네이트 전해액에 용해도가 극히 낮은 질산 세슘 첨가제를 다공성의 고분자 나노 섬유 층에 함유시켜 중간층을 개발하고 이를 적용하여, 리튬 금속 음극의 안정성 향상을 전기화학적 분석으로 확인하였다. 또한, 이러한 개선은 전착 형태와 고체 전해질 계면 층 성분 분석을 통해 세슘 양이온과 질산 음이온의 시너지 효과에서 비롯되었음을 확인할 수 있었다. 최종적으로 전기방사 기반의 질산 세슘 첨가제를 장시간 연속적으로 공급할 수 있는 고분자 중간층을 통해 카보네이트 전해액 기반의 고에너지 밀도의 리튬 금속 전지의 가능성을 제시하였다.