Magnetism in a two-dimensional material is an interesting topic due to the different quantum mechanical behaviors from conventional three-dimensional materials and their atomic-scale applicability. Studying two-dimensional magnetism through van der Waals materials is expected to give a fundamental understanding and technological development of quantum materials. However, it is not straightforward to understand the magnetism of van der Waals materials due to various variables and difficulties of a many-body system. In this dissertation, first-principles-based calculation methods are implemented and used to deal with magnetism and related phenomena in van der Waals materials.
First, the calculation methods for magnetic interactions and spin excitations are described. The magnetic force theorem was implemented within a first-principles framework to calculate relativistic exchange interactions. The reliability of the calculation is confirmed by applying it to various transition metal materials. The relativistic exchange interactions can be controlled by a change in crystal symmetry. The spin wave excitations can be also calculated using the first-principle-based spin Hamiltonian. The relativistic spin Hamiltonian of $CrI_3$ is obtained by the magnetic force calculation. Based on the spin Hamiltonian, the magnon and their topology in monolayer and stacked $CrI_3$ are investigated.
Second, the interplay of spin, charge, and lattice degrees of freedom in the bulk and monolayer of $VTe_2$ are studied. Single-crystalline $VTe_2$ shows two different charge density waves with magnetism. In particular, the newly discovered charge density wave can be stabilized only in the presence of magnetism. On the other hand, the single-layer $VTe_2$ has various charge density waves and the role of magnetism has never been investigated. Our comprehensive density functional theory calculation reveals that magnetism plays an important role in stabilizing the structure. In addition, by noticing this intriguing interplay between magnetism and other degrees of freedom, we suggest a possible strain engineering.
The last part describes magnetic interactions and anisotropies in $MPS_3$. We performed a complete mapping of the magnetic anisotropy of prototype Ising van der Waals magnet $FePS_3$ combining the torque magnetometer measurement, magnetostatic model, and relativistic density functional theory analysis. For $NiPS_3$, a generalized spin Hamiltonian is constructed to understand the magnetic properties. Based on this spin Hamiltonian, we found that the characteristic torque pattern originates with a spin-flop, and the magnetic anisotropy is principally determined by magnetic dipole-dipole interactions.
2차원 물질에서 자성은 3차원과는 다른 양자역학적 거동과 원자규모의 응용성이 있어 흥미로운 주제이다. 판데르발스 물질을 통한 2차원의 자성에 대한 연구는 양자물질에 대한 기본적 이해와 기술적 발전에 있어 중요할 것으로 기대된다. 하지만, 다양한 변인과 다체계 문제의 복잡성 때문에 2차원 물질 속의 자성을 이해하는 것은 간단하지 않다. 이 학위논문에서는 제일원리에 기반한 계산 방법을 개발하고 이를 활용해 판데르발스 물질에서 자성과 그에 관련된 현상에 대해 다룬다.
먼저, 자기 상호작용과 스핀의 들뜸에 대한 계산 방법에 대해서 다룬다. 제일원리에 기반해 상대론적 스핀 교환상호작용을 계산하기 위한 방법인 자기힘정리 계산을 구현하였다. 다양한 전이금속 물질에 적용함으로써 계산의 신뢰성을 확인하였다. 또 결정 대칭성의 조절을 통해 상대론적 교환상호작용의 변화를 만들 수 있음을 보았다. 한편, 이렇게 계산된 제일원리 스핀 해밀토니언을 통해 스핀파 들뜸인 마그논을 계산할 수 있다. 자기힘 계산을 판데르발스 자석인 $CrI_3$에 적용하여 상대론적 스핀 해밀토니언을 얻었다. $CrI_3$ 단일층 및 여러 적층 구조에 대해 스핀 상호작용인자를 바탕으로 마그논을 계산하였고, 이에 대한 위상학적 성질을 분석하였다.
둘째로, 단결정과 단일층의 $VTe_2$에 대해 스핀, 전하, 그리고 격자 자유도의 상호작용을 탐구하였다. $VTe_2$는 단결정 상태에서 반강자성과 함께 서로다른 전하밀도파구조를 보인다. 제일원리 계산을 통해 새롭게 발견된 전하밀도파 구조는 자성이 존재해야 안정될 수 있음을 보였다. 한편, 단일층의 $VTe_2$도 다양한 전하밀도파 구조를 갖지만, 이에 대한 원인과 자성은 분석된 적이 없었다. 제일원리 계산을 통해 이러한 전하밀도파 구조의 결정에 자성이 중요한 역할을 한다는 것을 발견하였다. 또, 이러한 자성과 다른 자유도의 상호작용을 통해 전하밀도파 구조를 바꾸고 강자성으로 바꾸는 변형 공학적 방법을 제시한다.
마지막으로, $MPS_3$ 물질군에서 자기 상호작용과 이방성을 조사하였다. 토크 자력계 측정 실험을 정자기모형을 통해 해석하고, 또 상대론적 밀도범함수이론 분석과 결합하여 2차원 이징 자석 프로토타입 물질인 $FePS_3$의 자기 이방성에 대해 전방위적인 이해를 구축하였다. $NiPS_3$의 자성과 이방적 성질을 이해하기 위해 일반화된 스핀 해밀토니안을 수립하였다. 이 스핀 해밀토니언에 기반하여 $NiPS_3$에서 토크 특유의 패턴이 spin-flop에 의한 것임을 확인했고, 자기 이방성의 주요 원인이 자기 쌍극자 상호작용임을 알아내었다.
