In the nuclear fuel cycle, isotope detection has a crucial role to establish nuclear security and nonproliferation system, and to improve the safety of nuclear power plants. However, conventional methods including mass spectrometry and radiation measurement are not suitable for real-time and in-situ detection. In this framework, the advanced detection system based on laser-induced plasma has been developed in the present study. The constructed system has been optimized and verified according to target isotopes and specific applications. Firstly, boron and iron isotopes associated with the safety of nuclear reactors have been investigated by using the molecular emission from laser-induced plasma. Boron isotopes in an aqueous solution could be analyzed with ppm level of detection limit and error below 1 %. In addition, the iron isotopes on structural material could be detected by a superior spatial resolution and sensitivity. The result indicates that constructed system could be utilized for the real-time monitoring of reactor coolant and decontamination of radioactive hot-spot. Secondly, the strontium and neodymium isotopes, the representative signature of nuclear forensics, have been analyzed by the constructed system. Using selective excitation by tunable wavelength laser, the resonant fluorescence and absorption spectra could be obtained. The isotopic abundance was be estimated with an error below 1 % by comparing the area of each peak without the calibration process. These results demonstrated that the present optical configuration could provide in-situ detection capability for nuclear forensic signatures. Consequently, the present study not only identified the unknown spectral features of isotopes but also demonstrated the detection capability of the constructed optical system in terms of resolution, sensitivity, and accuracy.
핵연료주기에서 동위원소 계측은 핵비확산·핵안보 체제를 공고히 하고, 원자력발전소 운영 안전성 확보를 위해 필수적이다. 그러나 기존 질량분석법이나 방사선측정법은 핵주기 내 실시간 현장 응용에 적합하지 않다. 이에 새로운 대안으로, 본 연구에서는 레이저 유도 플라즈마 기반의 계측시스템을 구축하고, 주요 동위원소의 실시간 분석 능력을 검증하였다. 먼저, 원자력발전소의 운영 안전성에 영향을 미치는 붕소, 철 동위원소 연구를 수행하였다. 동위원소 편이가 큰 분자방출선을 활용하여 수용액 내 붕소 동위원소를 수십 ppm의 검출한계와 1% 내외의 오차로 계측하였고, 구조재료 표면의 철 동위원소 분포를 수백 mm의 공간 분해능을 통해 도시하였다. 다음으로, 핵물질 사용이력 추적의 단서가 되는 스트론튬, 네오디뮴 동위원소를 분석하였다. 파장가변 레이저의 입사를 통해, 공명파장에서 발생하는 형광 및 흡수 스펙트럼을 계측하여 동위원소 선택성을 크게 향상시킬 수 있었고, 각 피크의 상대세기 비교를 통해 1% 내외 오차로 존재비 평가가 가능함을 확인하였다. 본 연구는 알려지지 않은 동위원소의 분광학적 특성에 대한 이해를 증진시킬 뿐만 아니라, 핵주기 현장에서 적용가능한 계측시스템을 제시하고 민감도, 분해능, 정확도 측면에서 증명하였다.
