In this study, the effect of grain boundary segregation of fission products on the grain boundary cohesive energy of uranium dioxide was analyzed using first principles calculations. Using the calculation results, a model was developed to predict the high burnup fuel pulverization phenomenon. The grain boundary segregation tendency of zirconium, molybdenum, cesium, and xenon was investigated, and the effect of grain boundary segregation of the elements on the grain boundary cohesive energy was analyzed. As a result of the calculations, it was confirmed that the grain boundary segregation of xenon effectively lowers the grain boundary cohesive energy, and the grain boundary cohesive energy according to the area concentration of xenon on various types of uranium dioxide grain boundary was calculated. A high burnup uranium dioxide fuel pulverization model was implemented in FRAPCON 4.0/FRAPTRAN 2.0, a nuclear fuel analysis code, using a two-stage fission gas diffusion model and the grain boundary cohesive energy according to the calculated xenon area concentration. It was confirmed that the implemented model predicts the actual nuclear fuel pulverization phenomenon with very high accuracy. The developed model can be used for safety analysis of nuclear reactors loaded with high burnup nuclear fuel and licensing to increase the maximum burnup limit of nuclear reactors.
본 연구에서는 핵분열 생성물의 이산화 우라늄 핵연료 결정립 입계 편석이 이산화 우라늄의 결정립 분리 에너지에 미치는 영향을 제 1원리 계산을 이용하여 분석하였다. 계산 결과를 활용하여 고연소도 핵연료 미세 파편화 현상을 예측하는 모델이 개발되었다. 지르코늄, 몰리브데넘, 세슘, 제논의 결정립 입계 편석 경향을 조사되었고, 해당 원소들의 입계 편석이 결정립 분리 에너지에 미치는 영향이 분석되었다. 계산 결과 제논의 입계편석이 결정립 분리 에너지를 효과적으로 낮춤이 확인 되었고, 다양한 종류의 이산화 우라늄 결정립 위의 제논의 면적 농도에 따른 결정립 분리에너지가 계산되었다. 계산된 제논 면적 농도에 따른 결정립 분리에너지와 2단계 핵분열 기체 확산 모델을 활용하여 고연소도 이산화 우라늄 핵연료 미세 파편화 모델이 핵연료 분석 코드인 FRAPCON 4.0/FRAPTRAN 2.0에 구현되었다. 구현된 모델은 실제 핵연료 파편화 현상을 아주 높은 정확도로 예측함을 확인하였다. 개발된 모델은 고연소도 핵연료가 장전되어 있는 원자로의 안전 해석 및 원자로의 최대 연소도 상한 상승의 인허가에 활용될 수 있다.
