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Porous silica-encapsulated gold nanoparticles for high catalytic stability and activity = 고안정성 고활성 촉매를 위한 다공성 실리카 내 포집된 금 나노입자
서명 / 저자 Porous silica-encapsulated gold nanoparticles for high catalytic stability and activity = 고안정성 고활성 촉매를 위한 다공성 실리카 내 포집된 금 나노입자 / Balakrishnan, Thiruparasakthi.
발행사항 [대전 : 한국과학기술원, 2023].
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8040247

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학술문화관(도서관)2층 학위논문

DNQE 23007

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Gold catalysts have received extensive interest because of their high catalytic activity for various key chemical reactions, such as CO oxidation at room temperature and 4-nitrophenol reduction. However, their poor stability significantly hampers practical applications. In the first work, we report a new approach to successfully synthesize a supported gold nanoparticles (AuNPs) catalyst with high stability while maintaining its high activity for room-temperature CO oxidation. The key to this success is immobilizing porous silica-encapsulated AuNPs on SBA-16, i.e., porous silica substrate, provided with enhanced metal-support interaction. The prepared AuNPs catalyst exhibits high activity for CO oxidation at room temperature (with a turn over frequency of 0.74 s$^{-1}$) than previously reported supported AuNPs catalysts, and excellent stability during CO oxidation at room temperature for 500 hours, thermal treatments up to 650 ºC, and storage under ambient conditions. The superior catalytic, thermal, and storage stability are due to encapsulation of immobilized AuNPs within porous silica layers, while the high activity is attributed to enhanced metal-support interaction. In the second work, we applied porous silica encapsulation to the atomically thin gold nanosheets (AuNSs) to provide structural stability in dried powder form. The prepared silica-encapsulated AuNSs exhibit superior catalytic activity for reduction of 4-nitrophenol (with a normalized rate constant of 8.8 x 104 min$^{-1}$gAu$^{-1}$) than previously reported porous silica-encapsulated AuNPs, and excellent catalytic stability by maintaining its catalytic conversion percentage above 97% after six cycles of reduction reactions at 60 ºC. The structural and catalytic stability are due to the presence of porous silica layers on their surface, while the high activity is due to the bilayer atomic structure of AuNSs. This work provides new insights on the synthesis of highly stable gold catalysts, which pave a way for realizing their practical applications.

금 촉매는 실온에서의 CO 산화 및 4-니트로페놀 환원과 같은 다양한 주요 화학 반응에 대한 높은 활성도로 인해 광범위한 관심을 받고 있다. 그러나 금 촉매의 낮은 안정성은 실제 응용에 장애 요인이다. 첫 번째 성과로, 우리는 상온에서 높은 CO 산화 활성을 유지하면서 높은 안정성을 가진 지지된 금 나노 입자(AuNPs) 촉매를 성공적으로 합성하는 새로운 접근법을 보고한다. 이 성공의 핵심은 다공성 실리카로 포집 된 Au NP를 SBA-16, 즉 다공성 실리카 기판에 고정시키며 얻어진 향상된 금속과 지지체의 상호 작용이다. 본 방법론으로 합성된 AuNPs 촉매는 이전에 보고된 AuNPs 촉매보다 상온에서 CO 산화의 높은 활성도(TOF = 0.74 s$^{-1}$)을 보이며, 500시간 동안 CO 산화 활성도를 유지, 650도의 열처리, 평범한 보관에서도 우수한 안정성을 보인다. 우수한 촉매, 열 및 저장 안정성은 다공성 실리카 층 내에 포집된 AuNP에 때문이며, 강화된 금속과 지지체의 상호 작용에 의해 활성도가 높아진다. 두 번째 성과로, 분말 형태의 구조적 안정성을 제공하기 위해 우리는 원자 수준으로 얇은 금 나노 시트(AuNS)를 다공성 실리카로 포집 했다. 실리카로 포집 된 금 나노 시트는 이전에 보고된 다공성 실리카로 포집 된 AuNPs촉매보다 4-니트로 페놀(knor = 8.8 x 104 min$^{-1}$gAu$^{-1}$)의 환원에 대해 우수한 촉매 활성을 나타내며 60 ºC에서 6회 환원 반응 후에 97% 이상의 전환율을 유지함으로써 우수한 촉매 안정성을 나타낸다. 원자 수준으로 얇은 AuNS의 구조적 및 촉매 적 안정성은 표면에 다공성 실리카 층으로 강화되며, 이중 층 원자 구조로 인해 높은 활성도를 가진다. 이 연구는 매우 안정적인 금 촉매의 합성에 대한 통찰력을 제공하여 실용적인 응용을 실현할 수 있는 길을 열어준다.

서지기타정보

서지기타정보
청구기호 {DNQE 23007
형태사항 v, 82 p. : 삽도 ; 30 cm
언어 영어
일반주기 저자명의 한글표기 : 티루바라삭티 바라기루스난
지도교수의 영문표기 : Sung-Min Choi
지도교수의 한글표기 : 최성민
Including appendix
학위논문 학위논문(박사) - 한국과학기술원 : 원자력및양자공학과,
서지주기 References : p. 67-79
주제 Gold nanoparticles catalyst
Atomically thin gold nanosheets
CO oxidation
4-nitrophenol reduction
금 나노입자 촉매
원자 수준으로 얇은 금 나노 시트
CO 산화
4-니트로 페놀 환원
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