Rechargeable high-energy batteries are critical in the development of next-generation energy storage technologies and this leads to the revival of lithium metal anode. The ultrahigh capacity (3860 mAh g$^{-1}$) and low redox potential (-3.04 V vs. SHE) of metallic lithium make it an excellent anode for such technologies. However, its practical application is limited because of the challenges associated with lithiation and de-lithiation, such as the formation of dendrites, volume change, and parasitic reactions. To overcome these issues, regulation and uniform Li deposition is necessary. Further, Li deposition should be restricted below the solid electrolyte interphase for longer cycle life (SEI). In this thesis, comprehensive design methodologies for the electrode, electrolyte and their interfaces are investigated. Three-dimensional (3D) anodes with tuned interface using lithiophilic N-doped graphene quantum dots (N-GQDs) are employed as a host for storing the deposited Li beneath the anode's surface. With this interface-regulated structure, stable and high power performance is achieved. Also, an anode-free structure (AF), with no heavy and voluminous host material on the current collector, has been proposed and further studied to fulfill the increasing demand for low-cost and high-energy density batteries. This structure enables uniformly guided Li deposition on the copper surface with high capacity retention after cycling. Finally, the barrier against uncontrolled Li deposition is electrolyte engineering, which favors Li transport, regulates Li deposition, and suppresses dendrites. Typical organic liquid electrolytes, when paired with a Li metal anode, are prone to internal short circuits and catastrophic failure. Solid-polymer electrolyte (SPE) that use non-volatile components with N-GQD nanofillers with improved ionic conductivity are investigated. This work examines systematic ideas and solutions for controlling Li deposition below the interface, paving the path for safer lithium metal batteries to be manufactured.
고에너지밀도 이차전지는 차세대 에너지 저장기술 발전에 매우 중요하며 이에 따라 기존의 리튬이온전지의 에너지 밀도를 넘어서는 새로운 리튬(Li) 금속 전지 시스템 개발이 반드시 필요하다. 리튬 금속은 초고용량(3860 mAh g$^{-1}$) 및 낮은 산화환원 전위(-3.04V vs. SHE) 등 음극재로서 매우 우수한 특성을 갖고 있어 최근 연구가 집중되고 있으나 리튬의 수지상(dendrite) 성장으로 야기 되는 발화 문제와 기계적 및 전기화학적 결함이 주요 난제로 남아있다. 이러한 문제를 해결하기 위해서는 음극 표면의 균일한 리튬 전착 및 탈리를 제어해야 한다. 본 연구에서는, 리튬 금속 음극의 안정적인 구동을 위한 전극, 전해질 및 이들의 계면 전반을 아우르는 재료 설계 전략과 각 요소의 심층 연구에 대해 설명한다. N-도핑된 그래핀 양자점(N-GQD)으로 표면 개질된 3차원 음극, 저비용 및 고에너지 밀도 고도화를 위한 anode-free 구조의 음극, 최종적으로 N-GQD가 첨가된 고체 고분자 전해질(SPE)을 통한 에너지 밀도 및 안정성 확보 연구에 이르기까지 단계적으로 심화되는 연구를 진행하였으며, 음극재의 표면과 리튬의 전기화학적 거동을 제어하는 체계적인 전략을 제시하여 차세대 고성능 장수명 리튬 금속 전지 상용화에 기여하고자 한다.
