Demand for lithium (Li)-ion batteries is increasing explosively due to the commercialization of electric vehicles, and next-generation batteries improving mileage and safety are receiving attention. The all-solid-state lithium-metal batteries (ASSLMBs) replace the highly flammable liquid electrolyte between Li-metal anode and cathode with the solid electrolyte. ASSLMBs can charge a large capacity and improve safety compared to the Li-ion batteries currently in use. Solid electrolytes for ASSLMBs are mainly divided into polymer-based, oxide-based, and sulfide-based electrolytes. The solid polymer electrolytes (SPEs) have advantages for large-scale manufacturing due to low cost, nontoxicity, low-temperature process and lightweight, whereas have problems of low ionic conductivity at room temperature and poor stability during battery charging and discharging. Although many studies have been done on PEO-based SPEs to solve the problems of SPEs, their low ionic conductivity and low mechanical durability are still hindering commercialization.
In this study, a new concept of elastomer-based polymer electrolytes are developed, and the relationships between the physical/chemical control of elastomer-based polymer electrolytes and performance of ASSLMBs are investigated to increase potential for commercialization of ASSLMBs. The elastomer-based polymer electrolytes simultaneously achieve high ionic conductivity comparable to liquid electrolytes and mechanical robustness through developing 3D interconnected structure of plastic crystal within elastomer matrix. With elastomer-based polymer electrolytes having these properties, ASSLMB realize the world’s highest energy density of 410Wh/kg. Then, the structures are variously controlled by adjusting the volume fractions of the elastomer/plastic crystal of the elastomer-based polymer electrolytes, and the importance of bicontinuous structure is demonstrated by investigating structure-property-performance relationships. The elastomer-based polymer electrolytes is expected to be a game changer for the commercialization of ASSLMBs.
전기자동차의 상용화에 의해 리튬 이차전지에 대한 수요는 폭발적으로 증가하고 있으며, 주행거리 및 안전문제를 향상시킬 수 있는 차세대 이차전지가 주목을 받고 있다. 전고체 리튬메탈전지는 이차전지의 리튬메탈 음극과 양극 사이에 있는 전해질을 화재 위험성이 높은 액체에서 고체로 대체하는 것으로, 현재 사용되고 있는 리튬이온전지에 비해서 대용량 충전이 가능하고 안전성을 높일 수 있다. 전고체전지용 고체 전해질은 크게 고분자 기반, 산화물 기반, 황화물 기반의 전해질로 나뉘는데, 고분자 기반 고체전해질은 가격적인 이점, 저가공정, 가벼움의 장점을 가지고 있지만, 상온에서 낮은 이온전도도를 가지는 문제점을 가지고 있으며, 전지 충방전시 안정성이 떨어지는 문제점이 있다. 고분자 전해질의 문제점을 해결하기 위해서 PEO 기반의 고분자 전해질에 대한 연구가 많이 이루어졌지만, 여전히 낮은 이온전도도 및 낮은 기계적 내구성으로 인해 상용화에 걸림돌이 되고 있다.
본 연구에서는 새로운 개념의 엘라스토머 기반 고분자 전해질을 개발하였으며, 이를 바탕으로 엘라스토머 기반 고분자 전해질의 물리적 및 화학적 구조 조절과 전고체 리튬메탈전지의 상관관계에 대한 규명과 상용화에 대한 가능성을 제시하였다. 엘라스토머 기반 고분자 전해질은 엘라스토머 내부에 이온전도성이 높은 플라스틱 결정을 3차원적으로 연결된 구조를 형성하여 액체 전해질 수준의 높은 이온전도도와 기계적 내구성을 동시에 달성하였다. 우수한 특성을 바탕으로 410Wh/kg의 세계 최고성능의 에너지밀도를 가지는 전고체 전지를 구현하였다. 이어 엘라스토머 전해질의 엘라스토머/플라스틱 결정의 부피분율의 조절을 통해서 구조를 다양하게 조절하였고, 이를 통해 구조-물리적 특성-전지 성능의 상관관계에 대한 규명과 이중연속구조의 중요성에 대해서 규명하였다. 본 연구에서 개발한 엘라스토머 전해질은 전고체 리튬메탈전지의 상용화를 위한 게임체인저가 될 수 있을 것이라 기대한다.
