As the supply of natural gas increases, the importance of technology using methane, which makes up most of the natural gas, is increasing. Methane becomes an energy source for transportation using natural gas as a fuel through combustion, and is used to generate synthesis gas through reforming and produce high value-added compounds through partial oxidation or C-C coupling reactions. However, for better utilization, new catalyst materials should be developed to solve the problems of the previous catalysts (high price, low activity and stability, etc.). In this thesis, we basically use computational chemistry to discover promising methane oxidation catalysts. Specifically, we establish a machine learning (ML) model for accurately predicting methane activation energy at a low cost. Also, the microkinetic model (MKM), which is the multiscale simulation, is constructed to confirm the activity under actual experimental conditions, and this model is reduced to the descriptor-based MKM that can predict the catalytic activity at a low computational cost. Furthermore, we efficiently perform high-throughput screening by combining the constructed MKM and ML model.
천연가스의 공급이 늘어나면서 천연가스의 대부분을 이루고 있는 메탄을 활용하는 기술의 중요성이 더욱 커지고 있다. 메탄은 연소를 통해 천연가스를 연료로 하는 운송 수단의 에너지원이 되고, 개질 반응을 통해 합성 가스 생성과 부분 산화 또는 탄소 간 결합 반응을 통해 고부가 가치 화합물 생성에 활용이 된다. 하지만 보다 더 나은 활용을 위해선 현재 사용되는 촉매의 문제 (높은 가격, 낮은 활성 및 안정성 등)를 해결할 새로운 촉매가 개발되어야 한다. 본 학위 논문에서는 기본적으로 계산화학을 활용해 우수한 메탄 산화 촉매를 탐색한다. 구체적으로, 메탄 활성화 에너지를 저가의 계산 비용으로 정확하게 예측하기 위한 기계학습 모델을 구축하고자 한다. 또한, 실제 실험 환경에서의 메탄 산화 능력을 확인하기 위해 멀티스케일 시뮬레이션 기법인 마이크로키네틱 모델을 구축하고, 저가의 계산 비용으로 물질의 활성을 확인할 수 있는 표현자 기반의 마이크로키네틱 모델로 모델 축소를 수행하고자 한다. 더 나아가, 구축한 기계학습 및 마이크로키네틱 모델을 활용하여 대규모 스크리닝을 효율적으로 수행하고자 한다.
