MXenes, a family of 2D transition metal carbides and/or nitrides, have attracted intensive attention owing to their unique intrinsic advantages, including excellent metallic conductivity caused by excess electron density near the Fermi level (EF), hydrophilicity arising from the abundance of the surface terminal groups, and easy solution processability. Despite the properties of the remarkable materials, including high electrical conductivity and atomically thin molecular structure, MXene has not been widely applied due to its poor oxidation stability. The synthesis process using selective chemical etching in strongly acidic conditions inevitably generates an abundance of defects or vacancies at the edge and on the surface of the synthesized MXene flakes. The defective sites are vulnerable to oxidative degradation under ambient conditions or in an aqueous suspension state, which deteriorates the intrinsic properties of MXene.
Understanding the oxidation reaction of aqueous Ti3C2Tx MXene suspensions is very important to foster their fundamental academic studies and design protocols to inhibit oxidation reactions. This thesis introduces the oxidation reaction mechanism and kinetics of Ti3C2Tx MXene aqueous solution under various conditions and produces effective strategies for suppressing oxidation reactions.
Chapter 1 reviews the synthesis and properties of MXene, setting the stage for the experiments carried out in this thesis. Chapter 2 proposes the oxidation chemical reaction formula of aqueous Ti3C2Tx MXene suspensions based on the experimental results. In Chapter 3, the oxidation mechanism and kinetics are investigated by the oxidation of aqueous Ti3C2Tx MXene suspensions under various pHs and temperatures. Chapters 2 and 3 provided an essential factor for improving oxidation stability in Chapter 4 by providing a mechanism based on analyzing by-products and final products of oxidized Ti3C2Tx MXene suspensions and oxidation kinetics. Chapter 4 describes the oxidative stability of aqueous Ti3C2Tx MXene suspensions through sufficient interaction of catechol-functionalized compounds with the MXene surface functional groups. Chapter 4 provides perspectives for designing MXene for various applications by synthesizing the oxidation mechanism and surface treatment technology. Chapter 5 summarizes the oxidation reaction and surface functionalization techniques of aqueous Ti3C2Tx MXene suspensions, providing a perspective to consider for the design of MXene for various applications.
2차원 전이금속 탄화물 또는 탄소질소화합물인 맥신은 페르미 에너지 준위 근처의 높은 전자 밀도로 인한 우수한 금속 전도도, 풍부한 표면 말단 그룹으로 인한 친수성, 용이한 용액 가공성 등 맥신의 고유한 장점으로 인해 집중적인 관심을 받았다. 높은 전기 전도성과 얇은 분자 구조를 가진 맥신의 뛰어난 재료의 특성에도 불구하고 낮은 산화 안정성으로 인해 널리 응용되지 않았다. 강산성 조건에서 선택적 화학적 에칭을 사용하는 합성 공정은 필연적으로 합성된 맥신 플레이크의 표면뿐만 아니라 가장자리에 많은 결함 또는 공극을 생성한다. 결함 부위는 대기 조건 또는 수성 현탁액 상태에서 산화 분해에 취약하여 맥신의 고유 특성을 저하시킨다.
수성 맥신 현탁액의 산화 반응을 이해하는 것은 산화 반응을 억제하기 위한 기본적인 학술 연구 및 산화방지 프로토콜을 설계하는데 매우 중요하다. 본 논문은 다양한 조건에서 맥신 수용액의 산화 반응을 이해하여 메커니즘을 제안하고 산화 반응을 억제하기 위한 효과적인 전략을 제시하였다.
1장에서는 맥신의 합성법과 구조 및 특성에 대해 소개하였다. 2장에서는 수성 맥신 현탁액의 정량적/정성적 분석을 바탕으로 수성 맥신 현탁액의 산화 반응식을 도출하였다. 3장에서는 다양한 조건에서 수행된 수성 맥신 현탁액의 산화 실험결과를 통해 산화 메커니즘과 산화방지를 위한 프로토콜을 제안하였다. 2장과 3장은 산화에서 생성된 부산물과 최종 생성물의 분석 그리고 산화 속도를 기반으로 메커니즘을 제공하여 4장의 산화 안정성 향상을 위한 중요한 요소를 제공하였다. 4장에서는 앞선 연구에서 얻어진 결과를 바탕으로 산화 안정성 향상을 위해 카테콜 기능화 화합물과 맥신의 표면 기능 그룹의 상호 작용을 통한 표면 개질에 대해 제안하였다. 5장에서는 수성 맥신 현탁액의 산화 반응 및 표면 기능화 기술을 요약하여 다양한 응용 분야를 위한 MXene 설계에 대해 고려해야 할 관점을 제공하였다.
