Energy-storage systems (ESSs) are indispensable for renewable-energy sources such as solar and wind power, which supply intermittent electricity. Vanadium redox flow batteries (VRFBs) are promising as next-generation ESSs owing to their weak explosive properties and independence of power and capacity. However, the technical readiness level of VRFBs is still insufficient for commercialization, and the low energy density and energy efficiency are critical issues that need to be addressed. In particular, it has been reported that the electrodes dominantly influence the performance of VRFB systems because the redox reaction occurs at their surface. Additionally, the electrodes not only directly affect the chemical reaction but also act as a medium through which the liquid electrolyte flows and as a path for electrons to flow.
In this study, a method to improve the reactivity of electrode and a method to reduce the contact resistance between components were proposed. First, a glucose-based carbon coating layer was introduced on the electrode surface to improve the reactivity of the electrode. The performance of the prepared carbon coating layer was evaluated through cyclic voltammetry, electrochemical impedance spectroscopy, and charge-discharge tests. It was confirmed that it showed excellent reactivity compared to the conventional heat treatment method. The reversibility of the reaction was superior, so that the performance was maintained for a long cycle. The correlation between the chemical composition and performance of the carbon layer was investigated through surface analysis. As the other approach, an integration method was presented to reduce the contact resistance between the electrode and the bipolar plate. Before the compression molding to fabricate the bipolar plate part, glucose was pre-impregnated and cured to the electrode part to prevent a change in porosity owing to the compression of the carbon felt. In addition, the integrated structure was fabricated with a single sheet of graphite felt so that the electrode and bipolar plate could be interconnected with graphite fibers. Finally, a porous electrode with a gradient of compressive stiffness in the through-thickness direction was proposed to simultaneously improve the reactivity and contact resistance of the electrode. When assembling a cell using an electrode with a stiffness gradient, the contact resistance between the bipolar plate and the electrode was increased, which contributed to reducing the contact resistance.
These results in this study are expected to improve energy efficiency of VRFBs, which contribute to the efficient and stable energy supply of a large scale ESSs.
최근 신재생 에너지의 간헐적인 에너지 공급을 보완하기 위해 에너지 저장 시스템에 대한 관심이 증가하고 있다. 바나듐 레독스 흐름 전지는 안전성이 우수하며 독립적인 전기용량과 출력을 가지는 시스템을 설계할 수 있어 차세대 에너지 저장 장치로 주목받고 있다. 그러나 바나듐 레독스 흐름 전지의 기술적인 완성도는 아직까지 미흡한 수준이며 낮은 에너지 밀도와 효율을 개선하기 위한 지속적인 연구가 필요한 실정이다. 특히 바나듐 레독스 흐름 전지 부품 중 반응이 발생하는 장소인 전극은 시스템의 성능에 절대적인 영향을 미치는 부품으로 보고되고 있다. 바나듐 레독스 흐름전지 내에서 전극은 화학 반응에 직접적으로 영향을 줄 뿐만 아니라 액체 전해질이 흐르는 매개체와 전자를 이동시키는 통로의 역할을 하기 때문에 이러한 특성을 고려한 전극 연구가 수반되어야 한다.
본 연구에서는 크게 전극의 반응성을 향상시키기 위한 방법과 부품 간의 접촉저항을 줄이기 위한 방법에 대한 연구를 진행하였다. 먼저 전극의 반응성을 향상시키기 위해 전극 표면에 글루코스 기반의 탄소 코팅층을 도입하였다. 제작된 탄소 코팅층의 성능은 순환전류전압법, 임피던스 분광법, 충/방전 시험을 통해 평가되었으며, 기존의 열처리 방법 대비하여 우수한 반응성을 보이는 것을 확인하였다. 또한 반응의 가역성이 우수하여 긴 사이클 동안 성능이 안정적으로 유지되었고, 표면 분석을 통해 코팅층의 화학적 조성과 성능과의 상관 관계를 규명하였다. 추가적으로 전극과 분리판 사이의 접촉 저항을 줄이기 위해 탄소 펠트 한 장으로 구성된 일체형 구조를 제작하는 방법을 제시하였다. 전극 부분에 글루코스를 충전하여 압축 성형 중에 발생할 수 있는 전극의 기공도 감소를 방지하였다. 또한 일체형 구조에서 전극과 분리판은 탄소 섬유를 통해 전기적으로 연결되어 접촉 저항이 효과적으로 감소되었다. 마지막으로는 전극의 반응성과 접촉저항을 동시에 개선하기 위해 두께 방향으로 압축 강성의 구배를 가지는 다공성 전극을 제안하였다. 강성의 구배를 가지는 전극을 이용하여 셀을 조립할 경우, 분리판과 전극사이의 접촉점이 증가하여 접촉 저항을 크게 개선할 수 있었다.
본 연구의 결과들은 높은 에너지 효율을 가지는 바나듐 레독스 흐름 전지를 구현하는데 활용되어, 대용량 에너지 저장 시스템을 통한 안정적인 에너지 공급에 크게 기여할 수 있을 것으로 기대된다.
