Chalcogenide materials are inorganic compound semiconductors that have received unceasing research attentions in energy conversion applications. Especially, CuInGaS2 (CIGS), CdTe, Cu2ZnSnS4 (CZTS) materials are recognized as the representative chalcogenide materials applicable to thin film solar cells. For several decades, various preparation methods of these materials and optimization of their characteristics have been researched by many researchers. In this dissertation, an eco-friendly and facile methods for the synthesis of various chalcogenide nanocrystals applicable to photo energy conversion (PEC) were suggested. The optimized process that excites and applies the mechanochemical reaction and experimental procedures were introduced. From the mechanochemical process, multi-component chalcogenide materials with complex chemical stoichiometries were synthesized with ease. For the fabrication of thin film solar cell devices using CZTS nanocrystals, technique for the preparation of CZTS nanocrystals colloid solution, which would be used for fabrication of CZTS light absorption layer, was developed. CZTS thin film solar cell prepared from inexpensive and non-vacuum processes exhibited PEC of 8 %. The techniques for the facile fabrication of chalcogenide inorganic compound semiconductor nanocrystals and the fabrication of PEC devices using the crystals were developed.Based on these techniques, the development of advanced photovoltaic semiconductor materials was attempted via combining the first principle calculations. CuSb1-xBixS2 material composed of group II–V–V of the periodic table was synthesized and the changes in thermodynamic, crystallographic, and optical properties according to the Sb/Bi ratio were investigated and their causes and results were identified. From this study results, it was ascertained that CuSb1-xBixS2 materials composed of earth-abundant elements hold great promise as a sustainable photo energy conversion material.
칼코지나이드는 무기화합물 반도체로서 에너지 변환에 관련된 분야에서 끊임 없는 관심을 받아 오고 있다. 특히 CuInGaS2 (CIGS), CdTe, Cu2ZnSnS4 (CZTS)계 물질들은 박막태양전지 분야를 대표하는 칼코지나이드계 재료로 잘 알려져 있다. 최소 수십 년간 이 물질들은 다양한 공정들이 응용되어 제조 또는 합성되어 왔으며 많은 연구자들의 노력에 의해 최적화 되어왔다. 이 연구에서 광전에너지변환이 가능한 다양한 칼코지나이드 나노결정체들을 친환경적이고 간단하게 합성할 수 있는 방법들이 제안되었다. 기계화학적 반응 (mechanochemical reaction)을 유도 또는 응용하는 최적화된 공정과 실험 방법이 소개 되었으며, 이 공정으로부터 복잡한 화학론적 다성분계 칼코지나이드 재료들이 손쉽게 합성되었다. 박막태양전지 소자 제작을 위해 CZTS 나노결정체가 선정되었으며 CZTS 광흡수층 제작을 위한 CZTS 나노결정체 분산용액의 제조 기술이 개발되었다. 저렴한 비진공 공정들이 활용되어 제작된 CZTS 박막태양전지는 8%의 광전변환효율을 보여주었다. 칼코지나이드 무기화합물 반도체 나노결정체를 손쉽게 합성하고 그 것을 활용하여 광전변환소자로 제작할 수 있는 기술들이 개발되었다. 이러한 기술들을 기반으로 제 1원리 계산을 결합하여 더욱더 진보된 새로운 광전변환반도체 물질의 개발이 시도되었다. 2—5—6족계의 CuSb1-xBixS2 물질을 합성하여 Sb와Bi의 비율에 따라 변화되는 열역학적, 결정학적, 광학적 특성이 면밀히 조사되고 그 원리와 현상이 규명되었다. CuSb1-xBixS2 물질은 지구에 풍부한 원소들로 이루어진 지속 가능한 광전변환재료로서 그 가능성이 충분하다는 것을 이 연구를 통하여 제안했다.
