Cesium (137Cs) is one of the representative radionuclides which must be eliminated from nuclear waste. Here, we designed a zinc hexacyanoferrate (ZnHCF) composite using ZIF-8 derived carbon (ZDC) and utilized it as an electrode to selectively remove cesium ions. Specifically, we focused on how the ZIF-8 pyrolysis temperature affected the composite formation and cesium removal performance. With an optimized temperature of 700 °C, a highly conductive and uniform composite with well-distributed ZnHCF was produced, and it exhibited a large cesium uptake capacity (204.9 mg g-1). The composite electrode also retained high selectivity in Na-rich environments and groundwater conditions. Moreover, the reversible uptake and release of cesium over multiple cycles were feasible in our system without any chemical additives. Using in-depth characterizations including XRD and XPS, we investigated the faradaic behavior, phase transition, and structural stability of the ZnHCF-ZDC composite over multiple cycles. This study formed a composite electrosorbent with a ZIF-derived carbon support and applied it to cesium removal for the first time. This electro-mediated cesium removal process is expected to serve as a green technology for the future nuclear industry and environmental remediation.
본 연구는 ZIF-8을 원료로 사용하여 아연 헥사시아노염 합성물을 설계하고 이를 전극으로 활용함으로써 세슘 이온을 전기화학적 가역적으로 제거함을 보인 연구이다. 특히, 원료의 열분해 온도가 복합재 형성 및 세슘 제거 성능에 어떤 영향을 미치는 지에 초점을 맞췄다. 700도의 최적화된 온도에서 아연 헥사시아노염이 잘 분포된 전도성이 높고 균일한 복합재가 형성되었으며, 204.9 mg g-1의 높은 수치의 세슘 흡착 용량을 얻었다. 복합재 전극은 경쟁이온인 나트륨이 풍부한 환경과 지하수 조건에서 높은 선택성을 유지했다. 전기화학적 양극 음극의 전환을 통해 세슘의 가역적 흡착 및 탈착을 실현하였으며, 이는 화학 첨가제 없이 사이클을 운전 가능하다는 것을 보였다. 심층적인 분광학적 분석을 통해 아연 헥사시아노염의 산화 환원 기반 흡착과 상변화가 존재한다는 것을 확인하였다. ZIF 원료의 탄소 지지체를 이용하여 복합 전기화학적 흡착제를 합성하고 이를 최초로 세슘 이온 제거에 적용하였다. 이러한 전기매개 세슘 제거 공정은 미래 원자력 산업과 환경 정화를 위한 녹색 기술로 활용될 것으로 기대된다.
