Sr-90 is one of the most heat-generating fission products in used nuclear fuel. Because of its chemical stability as an oxide, it is tricky to separate Sr from used nuclear fuel without separating nuclear materials. This paper reports on the thermodynamic behavior of SrO in molten salt systems. This paper studies the respective influences of salt composition and temperature on the dissolution behavior of SrO in molten salts. The results reveal that the solubility of SrO in LiCl and MgCl2 was measured much higher than the solubility in the other molten salts, including NaCl, KCl, LiF, and KF. The difference is caused by the reaction spontaneity for SrO to react with the salt to form Sr4OCl6. The formation of Sr4OCl6 was confirmed using X-ray diffraction, Raman spectroscopy, and extended X-ray absorption fine structure, while any stable strontium oxyfluoride phase was not found in the fluoride systems. The structural stability of oxyhalides calculated from density function theory explains the reason for the different behavior. The results can be utilized to understand the behavior of SrO in pyroprocessing and design a molten salt leaching process to separate high heat-generating fission products without proliferation issues, thereby reducing the environmental footprint during final waste disposal.
스트론튬-90은 사용후핵연료 내 초기 붕괴열의 기여도가 높은 고방열성 핵분열생성물 중 하나이다. 스트론튬 산화물의 화학적 안정성으로 인하여 핵물질을 분리하지 않으면서 사용후핵연료로부터 스트론튬을 분리하는 것에는 어려움이 따른다. 따라서 이 논문에서는 스트론튬 산화물의 용융염 시스템 내에서의 반응을 연구하였으며 염 조성과 온도에 따라 염화 리튬을 포함한 다양한 용융염에서 스트론튬 산화물의 용해 반응을 규명하였다. 이 결과로 염화 리튬과 염화 마그네슘에서의 스트론튬 산화물의 용해도가 염화 소듐, 염화 칼륨, 불화 리튬, 불화 칼륨 등을 포함한 조성의 염보다 더 높게 측정되었으며 이 차이는 스트론튬 산화물이 염과 반응하여 스트론튬 산염화물을 형성하는 반응의 자발성에서 기인한 것으로 확인되었다. 이 스트론튬 산염화물의 형성은 엑스선 회절법, 라만 분광, 엑스선 흡수 미세구조 분석을 통하여 공통적으로 관찰된 반면 불화물 환경에서는 어떠한 안정한 스트론튬 산불화물 상이 존재하지 않았다. 이러한 결과는 스트론튬 산할로젠화물들의 구조적 안정성의 차이에서 기인한 것을 범밀도 함수 이론 계산을 통하여 규명하였다. 본 연구의 결과는 기존 용융염 공정에서 스트론튬의 거동을 이해하고 고방열성 핵분열생성물을 핵확산에 대한 우려 없이 분리하는 용융염 침지 공정 개발에 활용될 수 있다.
