The electrochemical small molecule conversion reaction is a promising strategy for research on global warming,
air pollution, and renewable energy. In an electrochemical reaction, it is important to design a catalyst suitable
for the purpose. Among them, single-atom catalysts can maximize atomic efficiency and enhance catalytic
performance by controlling the coordinating ligand environment, so they are used in various small molecule
conversion reactions. However, the origin of the high performance has not been determined yet. In this thesis, the
nature of single-atom electrochemical catalysts was studied through atomic-level analysis through density
functional theory. Furthermore, a comprehensive understanding of the effect of the entire electrochemical
reaction system on the catalytic reaction was presented through a study on the effect of the coordination
environment and electrode on the catalytic performance. In particular, the reaction mechanism in the actual
operating environment was studied through the calculation of the constant potential scheme as well as the
common constant charge scheme calculation. Through this, it was possible to present guidelines for the design of
a single-atom catalyst suitable for each small molecule conversion reactions.
전기화학적 저 분자 전환 반응은 지구 온난화, 대기오염, 신재생 에너지 등의 연구에 촉망 받는
전략이다. 전기화학 반응에서 목적에 알맞은 촉매를 설계하는 것은 중요하다. 그 중에서도 단
원자 촉매는 원자 효율을 최대화 할 수 있고 배위 리간드 환경의 조절을 통해 촉매 성능을
증가시킬 수 있어, 다양한 저 분자 전환 반응에 사용되고 있다. 하지만 높은 성능에 대한 원인
규명은 아직 확실히 되지 않았다. 본 학위 논문에서는 밀도 범함수 이론을 통한 원자 수준의
분석을 통하여 단 원자 전기화학 촉매에 대한 본질을 연구하였다. 더 나아가 배위 환경과 전극이
촉매 성능에 미치는 영향에 대한 연구를 통해 전체 전기화학 반응 계가 촉매 반응에 미치는
영향에 대한 종합적 이해를 제시하였다. 특히 기존의 정 전하 상태의 계산 뿐만 아니라 정 전압
상태의 계산을 통해 실제 작동 환경에서의 반응 기작에 대해 연구하였다. 이를 통하여 각 저 분자
전환 반응에 적합한 단 원자 촉매 설계 대한 지침 제시를 가능케 하였다.
