This dissertation presents the studies on zinc oxide (ZnO)-based piezoelectric nanogenerators such as the highly cost-effective design for an aluminum (Al) foil-based ZnO/Ag/ZnO-stacked piezoelectric nanogenerator (ZAZ-NG), a symmetrically stacked highly durable and energy-efficient sandwich-type ZnO/carbon tape/ZnO piezoelectric nanogenerator (ZCZ-NG), and an eco-friendly stretchable flexoelectricity-enhanced piezoelectric nanogenerator (F-PENG) based on zinc-aluminum layered double hydroxide nanosheets (ZnAl:LDH Ns)-ZnO heterostructure.
Both Al foil sheets and a silver (Ag) paste layer were utilized to make a ZAZ-NG composed of an Ag paste layer sandwiched between two ZnO layers. The output voltages of the ZAZ-NGs with various ZnO thicknesses are measured for three different bending strains. As a result, the devices could generate a relatively high peak-to-peak output voltage (V$_{pp}$) of up to 2.5 V, which is 28 times higher than that of the single ZnO layered device. In addition, the device performance shows a strong dependence on the thickness of the ZnO layer. Moreover, the ZAZ-NG is structurally stable and can be fabricated using cost-effective methods.
The sandwich-type ZnO/carbon tape/ZnO nanogenerators (ZCZ-NGs) were fabricated in a cost-effective way by depositing ZnO layers on indium tin oxide (ITO)-coated polyethylene naphthalate (PEN) substrates in a radio frequency (RF) magnetron sputtering system to form ZnO/ITO/PEN-stacked blocks as well as using a conductive double-sided adhesive carbon tape to bond two ZnO/ITO/PEN blocks together, appreciably reducing the overall fabrication time and processing steps. The output voltage and current of the fabricated ZCZ-NG devices were measured for various bending strain rates, device sizes, and thicknesses of ZnO layers, generating up to about 30 V in terms of the peak-to-peak output voltage, which is much higher than those of other similar sandwich-type piezoelectric nanogenerators. Moreover, the output voltage variations of various ZCZ-NG devices due to their ZnO thicknesses, bending strain rates, and device sizes were investigated through the observation of their output voltages.
An eco-friendly and stretchable flexoelectricity-enhanced piezoelectric nanogenerator (F-PENG) based on zinc-aluminum layered double hydroxide nanosheets (ZnAl:LDH Ns)-ZnO heterostructure is demonstrated on the stretchable polydimethylsiloxane (PDMS) substrates as the fabrication of a high-performance piezoelectric nanogenerator (PENG) with high stretchability and durability is desirable for the next-generation of stretchable and wearable electronics. The vertically-oriented eco-friendly ZnAl:LDH Ns were facilely synthesized by dipping the 10 wt% aluminum-doped zinc oxide (AZO) thin films in deionized (DI) water at room temperature. The enhanced output performance of the F-PENG is demonstrated under tapping, bending, and stretching modes, and is attributed to the synergistic flexoelectric and piezoelectric effects. The achieved maximum output power density of F-PENG under tapping is ~2.7 μW/cm$^2$. The pressure-sensing capability of the F-PENG is demonstrated by the generated outputs under the three applied modes. In addition, the biomechanical energy harvesting capability of the F-PENG is demonstrated by subjecting it to various biomechanical motions. The F-PENG exhibits excellent mechanical durability in all three modes of operation. The present study not only paves the way toward the facile fabrication of stretchable and high-performance F-PENG with combined flexoelectric and piezoelectric effects but also validates a wide range of applications in the next generation of stretchable and wearable electronics.
본 학위논문은 제작 단가 대비 성능이 뛰어난 알루미늄(Al) 호일 기반 산화아연/은(Ag)/산화아연이 적층된 압전 나노 발전기(ZAZ-NG)와 내구성이 좋고 에너지 효율이 높으며 대칭적으로 적층된 샌드위치형 산화아연/탄소 테이프/산화아연 구조의 압전 나노 발전기(ZCZ-NG), 그리고 아연-알루미늄 층상 이중 수산화 이온 나노시트(ZnAl:LDH Ns)-산화아연의 이종 구조 기반의 자연친화적이며 스트레칭이 가능한 플렉소-압전 나노발전기(F-PENG)와 같은 산화아연 기반 압전 나노 발전기에 대한 연구를 제시한다.
두 개의 산화아연 층 사이에 샌드위치된 은 페이스트 층으로 구성된 산화아연/은/산화아연 나노발전기(ZAZ-NG)를 만들기 위해 알루미늄 호일 시트와 은 페이스트 층이 사용되었다. 다양한 산화아연 층의 두께를 가진 ZAZ-NG의 출력 전압은 세 가지 굽힘 변형률에 대해 측정되었다. 결과적으로 소자는 단일 산화아연 층 소자보다 28배 높은 최대 2.5 V의 비교적 높은 피크 대 피크 출력 전압(V$_{pp}$)을 발생시킬 수 있었다. 또한, 소자 성능은 산화아연 층의 두께에 크게 좌우됨을 알 수 있었다. 더욱이 ZAZ-NG 소자는 구조적으로 안정적이며 저비용의 제작방법을 사용하여 제조할 수 있다.
샌드위치형 산화아연/카본 테이프/산화아연 나노발전기(ZCZ-NG) 소자는 무선 주파수의 마그네트론 스퍼터 시스템을 사용하여 인듐 주석 산화물(ITO)이 코팅된 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN) 기판에 산화아연 층을 증착하는 비용 효율적인 방식으로 제작되었다. 이와 함께 ZnO/ITO/PEN 적층 블록을 만들 뿐만 아니라 전도성 양면 접착 탄소 테이프를 사용하여 2개의 ZnO/ITO/PEN 블록을 함께 결합하여 전체 제작 시간과 처리 단계를 현저히 줄였다. 제작된 ZCZ-NG 소자의 출력 전압 및 전류는 다양한 굽힘 변형률, 소자 크기 및 산화아연 층의 두께에 대해 측정되었으며, 피크 대 피크 출력 전압 측면에서 최대 약 30 V를 발생시키고 이는 다른 유사한 샌드위치형 압전 나노발전기보다 훨씬 더 높은 수치이다. 나아가, ZCZ-NG 소자의 출력 전압을 관찰하는 과정에서 산화아연의 두께, 굽힘 변형률, 그리고 소자의 크기에 따른 ZCZ-NG의 출력 전압 변화가 관찰되었다.
아연-알루미늄 층상 이중 수산화 이온 나노시트(ZnAl:LDH Ns)-산화아연의 이종 구조를 기반으로 하는 친환경적이고 스트레칭이 가능한 플렉소-압전 나노발전기(F-PENG)는 스트레칭이 가능한 폴리디메틸실록세인(PDMS) 기판 위에 제작되었다. 이는 스트레칭이 가능한 차세대 소자 및 웨어러블 전자장치의 제작을 위해 필요한 높은 신축성과 내구성을 갖는 압전 나노 발전기(PENG)의 특성을 고려할 때 바람직한 연구 방향이다. 수직 방향으로 자라는 친환경적인 아연-알루미늄 층상 이중 수산화 이온 나노시트(ZnAl:LDH Ns)는 10 wt%의 알루미늄이 도핑된 산화아연(AZO) 박막을 상온의 탈이온수(DI water)에 담가서 손쉽게 합성하였다. F-PENG의 향상된 출력 성능은 탭핑, 벤딩 및 스트레칭 모드에서 측정되었으며 이는 플렉소 및 압전 효과의 시너지에 기인한다. 탭핑 시 F-PENG의 최대 발생 출력 전력 밀도는 ~2.7μW/cm$^2$ 이다. F-PENG의 압력 감지 기능은 세 가지 측정 모드에서 발생된 출력으로 시연하였다. 또한, F-PENG의 생체 역학 에너지 수확 기능은 다양한 생체 역학 동작을 통해 직접 시연하였다. F-PENG은 세 가지 작동 모드 모두에서 우수한 기계적 내구성을 나타내었다. 본 연구는 플렉소전기 및 압전기 효과가 결합된 스트레칭이 가능한 고성능의 F-PENG을 제작하는 손쉬운 제조 방법을 소개할 뿐만 아니라 차세대 스트레칭이 가능한 웨어러블 전자 장치로의 광범위한 응용 가능성을 보였다.
