Supported metal catalysts are one of the major breakthroughs in heterogeneous catalysis. Such catalytic systems are broadly being employed in a range of applications including electrochemical reactions, exhaust gas conversion, and chemical gas sensors. However, fabrication of supports materials for the catalysts, especially in the nanometer scale realm with structural versatility remains a challenge to be overcome, for further steps toward catalytic efficiency and activity augmentation. In this Ph.D. thesis, I introduce design strategies for the development of nanostructure-engineered support materials for stabilization of nanocatalysts. The design strategies include (1) electrospinning technique to fabricate one-dimensional nanofibrous structures, (2) a general approach with sacrificial template-assisted synthesis for inorganic nanosheets with high-loading catalysts, and (3) development of single-atom catalysts and its fusion with nanostructure-engineered supports. Nanostructure engineering of the support material brings about greatly increased specific surface area of the overall catalytic system, which in turn increases the number of stabilization sites for higher catalyst loading, as well as increasing the number of active sites for catalytic reactions. In addition, the meso/micropores generated during the synthesis aids more rapid diffusion of reactants, boosting the reaction kinetics for faster reaction speeds. Meanwhile, the single-atom catalysts provide the ultimate maximization of catalyst atom efficiency by allowing the every catalyst atom to take part in the heterogenous catalytic reactions. Combining the mertis of the two strategies of nanostructure engineering of the supports and minimizing the size of the catalysts, our contribution represents an important stepping-stone to a rational design and synthesis of supported catalytic systems with excellent catalytic efficiency.
서포트 물질에 결착된 금속 촉매는 불균일계 촉매의 주요 혁신 중 하나다. 이러한 촉매 시스템은 전기화학적 반응, 배기가스 변환 및 화학 가스 센서를 포함한 다양한 분야에 광범위하게 사용되고 있다. 그러나 촉매 효율 및 활성 증대를 위한 추가 단계를 위해 특히 구조적 다용성을 갖는 나노미터 스케일 영역에서 촉매에 대한 지지체 재료의 제작은 극복해야 할 과제로 남아 있다. 본 박사논문에서는 나노촉매의 안정화를 위한 나노구조공학적 지지물질 개발을 위한 설계전략을 소개한다. 설계 전략에는 (1) 1차원 나노섬유 구조를 제작하기 위한 전기방사 기술, (2) 고중량 촉매가 있는 무기 나노시트합성을 위한 희생 템플릿을 활용한 일반적인 합성법, (3) 단일 원자 촉매의 개발과 나노구조 공학 지지체와의 융합이 포함된다. 지지체 물질의 나노구조 공학은 전체 촉매 시스템의 비표면적을 크게 증가시켜 촉매 중량을 더 높게 하기 위한 안정화 사이트의 수를 증가시킬 뿐만 아니라 촉매 반응을 위한 활성 사이트의 수를 증가시킨다. 또한, 합성 과정에서 생성된 메조/마이크로기공은 반응물의 더 빠른 확산에 도움을 주어 반응 속도(reaction kinetics)를 향상시킨다. 한편, 단일 원자 촉매는 모든 촉매 원자가 이종 촉매 반응에 참여할 수 있도록 함으로써 촉매 원자 효율의 궁극적인 극대화를 제공한다. 지지대의 나노 구조 엔지니어링과 촉매의 크기를 최소화하는 두 전략의 장점을 결합하여, 본 연구의 기여는 촉매 효율이 우수한 지원되는 촉매 시스템의 합리적인 설계 및 합성을 위한 중요한 디딤돌이다.
