Carbon dots (CDs), carbon-based luminescent nanoparticles, have gained great attention due to strong fluorescence, low toxicity, easy preparation, use of abundant and eco-friendly precursors, and easy functionalization arising from various functional groups at the surface. With those distinctive advantages, CDs have been employed in various applications, but, fluorescence quenching, a phenomenon that fluorescent materials show no or dramatically weakened emission in reduced interparticle distance, retards real applications of CDs where solid phosphor is required. Therefore, understanding of fluorescence quenching phenomena of CDs and research on strategies to minimize solid-state quenching are essential for the extended applications and practical utilization of CDs. In this research, firstly, the fluorescence quenching origin of CDs was identified. By controlling reaction conditions, it was found that higher contents of π-conjugated domain in CDs lead to severer fluorescence quenching in solid-state. Moreover, fluorescence quenching phenomena of CDs deposited on graphene were directly observed, confirming that the π-system is the fluorescence quenching origin. Secondly, based on the understanding of fluorescence quenching origin, the CDs preserving emission properties in solid-state were synthesized by regulating the formation of π-conjugated domain. It was achieved by low-temperature reaction, and the prepared CDs showed almost same optical properties in solid-state as those in dispersed-state because their structure consisting of amorphous network and fluorophores dispersed in the matrix can effectively prevent the interaction between each fluorescent origin. Thirdly, encapsulation method was introduced to realize solid-state luminescence of CDs which inevitably contain π-conjugated domain in their structure. Because the encapsulation effectively prevented severe aggregation between CD particles and dispersed them in silica matrices uniformly, the encapsulated CDs preserved their emission characteristics such as extremely narrow spectral width after solvent evaporation. This research would provide information on fluorescence quenching origin of CDs, which is useful for realizing their solid-state applications. In addition, the proposed approaches to allow their solid-state luminescence would further enhance the performance of CD-based optoelectronic devices.
카본닷은 탄소 기반의 발광 물질로, 최근 활발히 연구되고 있으나, 고체 상에서 발생하는 소광 현상으로 인해 그 응용이 제한되고 있다. 때문에 카본닷의 응용 범위 확장과 실제 응용을 위해서는 소광 현상에 대한 이해와, 이러한 현상을 완화하기 위한 전략들이 필요하다. 본 연구에서는 반응 조건을 제어해 카본닷 내 π-공액 도메인 함량을 조절하였고 이 함량이 높을수록 카본닷이 심화된 소광을 보임을 확인하였다. 또한, 그래핀 위에서 카본닷의 소광을 관찰하여 π-공액 도메인이 소광 근원임을 직접적으로 확인하였다. 이에 기반해, 낮은 온도에서의 합성으로 카본닷 내 소광 근원의 형성을 억제해 고체 상에서도 발광 특성을 유지하는 카본닷을 구현하였다. 합성된 카본닷은 비정질 구조 내 발광 근원이 분산된 형태로 이루어져 있어 고체 상에서도 분산상과 거의 동일한 발광 특성을 보였다. 마지막으로, 합성 중 π-공액 도메인의 형성이 불가피한 카본닷의 고체 상 발광을 위해 캡슐화 방법을 도입하였다. 캡슐화된 카본닷은 용매 증발 후에도 응집되지 않고 실리카 내에 균일하게 분산되어 좁은 반치폭과 같은 우수한 발광 특성을 그대로 유지하였다. 본 연구로부터 고체 상에서 발광 특성을 유지하는 카본닷의 구현이 가능해져 그 응용 범위가 넓어질 것이며, 카본닷 기반 발광 장치의 성능 향상이 기대된다.
