In a highly developed society, an increase in the concentration of carbon dioxide is inevitable, and climate change represented by global warming becomes a considerable problem. In order to respond to this, many works are being made to capture and utilize carbon dioxide around the world, and the electrochemical carbon dioxide reduction reaction is a representative. In the carbon dioxide reduction reaction, the reduction potential of carbon dioxide is similar to that of hydrogen evolution, thus hydrogen evolution reaction acts as a competitive reaction. In order to suppress this competitive reaction, researches were mainly conducted under alkaline conditions. In these conditions, high Faraday efficiency can be obtained, but there is a limit in terms of efficiency because carbon dioxide is converted into undesired carbonates. Since the carbon dioxide reduction reaction is known to be unaffected by the concentration of hydrogen ions, if there is a catalyst that can reduce carbon dioxide better than the competitive reaction, the efficiency limit can be overcome even under acidic conditions. In this thesis, we will show that with Nafion membrane and nickel single atom catalysts show superior carbon dioxide reduction performance compared to commercial silver catalysts under acidic conditions. In addition, it will be shown that by controlling the flow rate of carbon dioxide supply and a current density to obtain a high single-pass conversion, it is necessary to develop a superior catalyst as well as system improvement to achieve a commercial level of carbon dioxide reduction.
고도로 발전된 사회에서 대기 중 이산화탄소 농도 상승은 불가피하게 되었고 지구온난화로 대표되는 기후 변화가 일어나고 있다. 이에 대응하기 위해 이산화탄소를 포집하고 활용하려는 노력이 전 세계적으로 행해지고 있으며, 대표적으로 전기화학적 이산화탄소 환원반응이 있다. 이산화탄소 환원반응은 이산화탄소의 환원전위가 수소발생 환원전위와 유사하여 수소발생 반응과 경쟁반응으로 작용한다. 이 경쟁반응을 억제하기 위해 주로 알칼리 조건에서 연구가 진행이 되었다. 이 조건에서는 높은 페러데이 효율을 얻을 수 있지만 이산화탄소가 탄산염으로 전환되어 효율성의 측면에서 한계가 있다. 이산화탄소 환원반응은 수소 이온 농도에 영향을 받지 않는다고 알려져 있기에 산성 조건에서도 경쟁반응보다 우수하게 이산화탄소를 환원할 수 있는 촉매가 있다면 효율성의 한계를 극복할 수 있다. 본 학위논문에서는 산성 조건에서 나피온 교환막과 니켈 단일 원자 촉매를 이용하여 상용 은 촉매 대비 우수한 이산화탄소 환원 성능을 나타냄을 보이겠다. 또한, 이산화탄소 공급량과 전류 밀도를 제어하여 높은 단일경로 전환율을 얻음으로써, 상용화 수준의 이산화탄소 환원을 이루려면 시스템 개량뿐만 아니라 우수한 촉매 개발이 필요함을 보이겠다.
