Organic molecules with redox-active motifs are of great interest as next-generation electrodes for sustainable energy storage due to their inherent advantages of lightness, high theoretical capacity, low environmental footprint, and molecular tunability. Although there has been significant progress in designing various redox-active molecules, the practical requirements of high electrochemical activity and rapid kinetics for fast charging, are motivating a search for methods to engineer the architectures of organic-based electrodes. This dissertation reports the structural and molecular design of multidimensional organic electrodes to realize high-performance organic batteries with high energy and power densities. A general platform for the development of ultrathick nanohybrids of multi-redox organic/graphene/cellulose is demonstrated, and a lithographic fabrication strategy for realizing a 3D periodic, bicontinuous nano-network is introduced. Finally, an outlook is also provided on a new redox-active system based on subdomained graphene quantum dots (GQDs), opening up intriguing possibilities for expediting the practical applications of organic materials to realize fast and sustainable energy storage.
산화-환원 활성 모티프를 가지는 유기 화합물은 경량성과 높은 이론적 용량, 낮은 유해성 및 환경친화성 등의 고유한 이점으로 인해 지속 가능한 에너지 저장을 위한 차세대 전극물질로서 각광받고 있다. 최근 다양한 산화-환원 활성 유기분자를 새롭게 발굴하여 설계하는 데에 상당한 진전이 있었으나, 기존 무기물 기반 전극 소재를 대체하고 우수한 응용성을 확보하기 위한 유기 전극 소재의 합리적인 구조 공학을 다룬 연구는 미비한 수준이다. 본 학위 논문에서는 실제 응용 가능한 수준의 높은 에너지밀도와 빠른 충·방전 특성을 갖는 고성능 유기 배터리 시스템의 실현을 위한 다차원 유기 전극의 구조 및 분자 설계에 대해 다룬다. 도입부에서는 지금까지 보고된 유기 전극 소재의 에너지 저장 원리 및 반응 메커니즘, 성능 향상을 위한 최근 연구의 주요 전략과 기술적 난제에 대해 소개한다. 전개부에서는 이러한 난제를 해결하기 위한 비산화그래핀/셀룰로오스 나노 복합체 기반의 후막 유기 전극의 개발과 패터닝 공정을 통해 주기적 3차원 유기 나노 네트워크를 구현하는 설계 전략 및 결과를 설명하며, 궁극적으로는 제어된 서브도메인을 갖는 그래핀 양자점 및 이의 기능기 조절을 기반으로 한 새로운 산화-환원 시스템을 제시한다.
